电子碰撞生物分子电离解离的三维动力学实验研究

Electron-impact ionization of atoms and molecules is a fundamental process which is relevant to understand and interpret a wide range of scientific phenomenon and technological applications, including quantum few-body dynamics, plasma physics, planetary atmospheres, nuclear fusion and radiation-interactions with living tissue. The existing data of (e, 2e) on biomolecules are measured using the conventional (e, 2e) spectrometer which are limited by the experimental statistics, the electron angular range and the coplanar geometry. In the present project we aim to explore the dynamics of electron-impact ionization and fragmentation of tetrahydrofuran and uracil bio-relevant molecules by kinematically complete measurements. The experiments are performed using reaction microscope or COLTRIMS techniques in which the momentum vectors and consequently, the kinetic energies of final state electrons and ions are coincidentally measured by covering almost 4pi solid angles. Therefore, Benchmark data with highly improved statistics, cross-normalized and three-dimensional (3D) triple-differential cross sections will be obtained in the present project. This will provide a comprehensive study on the dynamics of (e, 2e) on biomolecules and understanding the role of the multi-center potential and the mechanisms of radiation damage of biological systems.

电子与原子分子（e，2e）碰撞电离过程是研究量子动力学的重要手段之一，在物理、化学、分子生物学和医学等领域中有着广泛的基础研究和应用价值。在研究生物大分子方面，已有的实验结果由于采用传统的转角度探测的方法，实验数据存在统计误差较大、探测角度范围有限和共面几何条件的局限性。本项目申请拟基于反应谱仪技术实现生物分子电子碰撞电离的三维动力学完全实验研究，利用反应谱仪高探测效率、高分辨率以及覆盖4pi立体角的多粒子符合实验测量的优势，从根本上解决现有生物分子实验研究中存在的上述问题。实验测量不同动力学条件下（入射电子能量、出射电子能量、散射角）交叉归一的三维空间全微分散射截面，全面、系统地研究生物分子（e，2e）反应的动力学过程。这将为发展适用于大分子计算的理论方法和模型提供高精度实验基准数据，为理解电子在多中心势中的运动规律和生物体系的辐射损伤机理提供重要的实验依据。

生物分子结构和动力学性质是影响和控制生命体功能特性的关键因素，电子碰撞电离实验是研究物质结构和动力学性质的重要手段之一。本项目改进了脉冲光电子源、液态生物分子超音速冷靶和脉冲引出电场等技术，并在此基础上开展了若干生物和化学相关分子的电子碰撞电离实验，获得了三维空间全微分散射绝对截面，为理论方法的发展提供了最为完整和可靠的实验基准数据。实验测量了汞原子和碳基分子的高分辨电子动量谱及其电子结构信息，并进一步研究了分子振动、多中心干涉效应，以及重元素汞的扭曲波和相对论效应等电离反应特征；利用多粒子符合成像技术，测量了生物分子电离的三维空间全微分散射截面。在此基础上，发展了氦气与生物分子混合靶技术，首次实现了生物分子以及水合生物分子团簇电离的绝对截面测量，并进一步研究了环境水分子对于生物分子电离反应路径及其动力学性质的影响；通过与分子三体扭曲波近似（M3DW）、多中心扭曲波近似（MCTDW）以及考虑了碰撞后电子-电子相互作用（PCI）效应，即Ward-Macek因子的MCTDW-WM模型等不同的理论计算进行对比，发现M3DW和MCTDW-WM模型与实验结果符合的较好，但是对于类似四氢呋喃大分子的计算目前仍是一个理论难题。这些结果也表明在低能电子碰撞电离动力学过程中扭曲波和PCI效应的巨大影响。此外，本项目还开展了碳基分子二聚体电离形成共价键分子的实验，结合势能面计算和分子动力学模拟，揭示了该反应的物理机制和动态演化规律。项目执行期间发表相关学术论文19篇，为理解生物大分子结构和电离反应动力学过程提供了实验依据。