新型铁电-介电复合物的制备及其反常介电常数-调谐率关系的机理研究

The dielectric constant of barium titanate base ferroelectrics can change with external DC bias field and have potential applications for tunable microwave device such as phase shifters and phased array antennas. However, the high inherent materials loss and high dielectric constant has restricted their application in tunable microwave device. Various methods have been investeigated to lower the dielectric constant and loss tangent of pure ferroelectrics. Generally, with the decrease of dielectric constant of ferroelectrics, the tunability decrease also. In BST and BZT ferroelectric-dielectric composites, we observed an anomalous relation bewteen dielectric constant and tunability,this is beneficial for tunable microwave applications. In this program, we propose to combine low loss dielectrics with BST and BZT to form ferroelectric-dielectric composite, and study systemically the effect of different dielectrics and their combination on the structures and dielectric properties of ferroelectrics. The structure and dielectric properties of ferroelectric materials will be modified by changing Zr/Ti ratio, Sr/Ba ratio,dielectrics content and the ratio of different dielectrics; The relationship of chemical composition-microstructure-dielectric properties and the restrict rule of dielectric content, loss tangent and tunability will be explored; The physical mechanism of anomalous relation between dielectric constant and tunability of ferroelectric-dielectric composite will be analyzed; It is expected to obtain proprietary low-loss ferroelectric materials, meet the needs of the field of scientific research, defense and communications, and enrich ferroelectric materials theory.

钛酸钡基铁电材料的介电常数可随外加电场改变，在移相器和相控阵天线等方面有广阔应用前景。纯铁电材料存在介电常数大，介电损耗高的缺点，而通常降低其介电常数需要通过增加介电材料含量来实现，导致调谐率降低，不利于调谐应用。我们观测到BZT和BST铁电-介电三元复合物存在调谐率随介电常数降低而增加的反常现象，有望解决上述困难。本项目将采用低损耗介电材料与BST和BZT复合，形成铁电-介电复合物，系统研究不同低损耗介电材料及其组合对铁电材料的介电特性和结构的影响规律；改变Zr/Ti比、Sr/Ba比、掺杂量及掺杂物间的比例对铁电材料的结构和性能进行调控；探索铁电-介电复合物的化学组成-微结构-介电性能间的关系及介电常数、介电损耗和调谐率间的制约规律；探究铁电-介电复合物反常的介电常数-调谐率关系的物理机制；期望获得具有自主知识产权的低损耗铁电材料，满足科研、国防和通讯领域的需求，丰富铁电材料理论。

本项目研究了铁电-介电复合体系中调谐率的反常增加特性，利用有限元分析软件构建不同的复合模型，研究了复合结构对性能的影响，根据电场分布探讨调谐率反常增加的原因。本项目制备了BST-Mg2TiO4、BST-Mg2TiO4-MgO、BST-Mg2SiO4-MgO和BZT-Mg2SiO4-MgO等铁电-介电复合陶瓷体系，研究了其结构和性能。. 在BST-Mg2TiO4体系中，当Mg2TiO4含量从7.5wt%增加到50wt%，调谐率反常增加：Ba0.45Sr0.55TiO3-Mg2TiO4样品在2kV/mm下的调谐率从4.4%增加到10.3%，而Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4样品的调谐率从9.4%增加到16.4%。当Mg2TiO4含量超过50wt%后，调谐率转变为逐渐降低。在BST-Mg2TiO4-MgO体系中，随着介电成分的含量从7.5wt%增加到65wt%，样品的介电常数由917降低到69。当介电成分的含量从7.5wt%增加到55wt%时，BST-Mg2SiO4-MgO样品在2kV/mm下的调谐率从9.7%逐渐增加到11.5%。介电成分含量进一步增加到65wt%，调谐率降低到9.5%。在40BaZr0.2Ti0.8O3-(60-x)Mg2SiO4-xMgO复合陶瓷，随MgO含量从48wt%降到12wt%，介电常数从183降到125，2kV/mm下的调谐率从15.6%降到最低14.2%，再增加到17.9%。因此，在BST-Mg2TiO4、BST-Mg2TiO4-MgO、BST-Mg2SiO4-MgO和BZT-Mg2SiO4-MgO的铁电-介电体系中都可以观察到调谐率的反常增加现象。. 在Ba0.5Sr0.5TiO3-Mg2TiO4、(1-2x)Ba0.5Sr0.5TiO3-xMgO-xMg2SiO4的仿真模型中。电场分布表明，介电颗粒改变了铁电成分上的电场分布，部分铁电成分上的电场强度高于外加电场强度。当介电成分的含量增加时，铁电材料上电场增强区的平均电场强度逐渐增加而增强区的比例逐渐减小。因此调谐率先逐渐增加，再逐渐降低。仿真结果表明，无论介电成分的介电常数大于还是小于铁电成分的介电常数，调谐率反常增加的现象总是存在。并且两者之间的差异越大，调谐率反常增加的现象越显著。研究发现，调谐率出现的反常特性，对微波调谐应用非常有利。