苯羟基化制苯酚新催化体系和溶剂效应研究

Phenol is an important organic raw material in chemical industry. It is of theoretical and practical importance and significance to develop new and efficient catalysts for phenol synthesis and new phenolic synthetic methods to improve efficiency and so as to replace the traditional and backward method. The project will focus on the direct hydroxylation of benzene to produce phenol. With polymeric graphitic carbon nitride materials as the support for the catalysts, supported single-metal or multiple-metal catalysts will be designed and prepared. Through the characterization of the as-obtained catalysts and the evaluation of their catalytic performances for hydroxylation of benzene, the relationship between the catalyst morphology, structure and performance will be elucidated, and the reaction mechanism as well in the new catalytic system. Besides, in order to obtain a new, efficient hydroxylation of benzene for phenol process, the solvent effect of the new catalyst system will be investigated systematically in single-phase or two-phase system consisting of CO2, water, or organic solvents. The impact of the phase behavior of the reaction system, the properties of solvent, intermolecular interactions between solvent and reactant/product of on the reaction performance will be studied to improve the selectivity of phenol and the conversion of benzene. The results of this project will establish the scientific basis for developing green and efficient direct synthesis route of phenol from hydroxylation of benzene.

苯酚是一种重要的有机化工原料，开发新型、高效的苯酚合成催化剂和苯酚合成方法，提高效率以取代传统落后方法具有重要的理论和实际意义。本项目将以苯羟基化直接合成苯酚反应为研究对象，以石墨型碳氮高分子聚合材料为基体，设计、制备负载型单金属或多金属催化剂，通过对催化剂进行系统表征和催化苯羟基化合成性能的评价，研究催化剂的形貌、结构和性能之间的关系，探讨新催化剂作用下的反应机制，以期获得新型、高效的苯羟基化合成苯酚的催化剂。研究新催化体系的溶剂效应和溶剂与催化剂间的协同作用，研究CO2、水、有机溶剂组成的单相或两相体系中，反应体系的相态变化、溶剂性质、溶剂与反应物/产物的分子间相互作用等对反应性能的影响，优化反应条件，提高苯的转化率和苯酚的选择性。本项目的研究结果将为开发绿色、高效的苯羟基化直接合成苯酚过程奠定科学基础。

本项目计划以苯羟基化直接合成苯酚反应为研究对象，以石墨型碳氮高分子聚合材料为基体，设计、制备负载型单金属或多金属催化剂，通过对催化剂进行系统表征和催化苯羟基化合成性能的评价，研究催化剂的形貌、结构和性能之间的关系，探讨新催化剂作用下的反应机制，以期获得新型、高效的苯羟基化合成苯酚的催化剂。研究新催化体系的溶剂效应和溶剂与催化剂间的协同作用，研究反应体系的相态变化、溶剂性质、溶剂与反应物/产物的分子间相互作用等对反应性能的影响，优化反应条件，提高苯的转化率和苯酚的选择性。.本项目围绕研究内容和计划展开了深入系统的研究，圆满完成了计划内容，取得了一批系统性的创新成果。发表SCI收录期刊论文13篇，其中影响因子大于3的论文10篇。培养博士4名。1人获2013年中国科学院化学研究所所长奖学金一等奖、中国科学院化学研究所冠名奖学金二等奖，1人获三好学生称号。1人获2014年中国科学院化学研究所所长奖学金一等奖、中国科学院化学研究所冠名奖学金郝氏炭纤维奖学金一等奖。2016年1人获中国科学院化学研究所冠名奖。