纳米CeO2基催化剂氧空位浓度的调控及其对苯系物催化降解机制的研究

The concentration of oxygen vacancy in CeO2 will be controled through transition metal(Mn) with lower valence stste doping anf mixing with CeO2 under the condition of hydrothermal environment without the aim of surfactant. The role of oxygen vacancy in the catalytic oxidation of benzene homologues is researched combined with the synergistic effect of each component. Meanwhile, the relationship between oxygen vacancy and the synergistic effect is also considered. The active Pd species are loaded at the surface of catalysts to reduce the benzene homologues conversion temperature further. The effect of noble metal, oxygen vancacy, the interaction between active phase and supporter and adsorption property of benzene homologues gas on the whole catalytic process is studied in detail. Based on these results, exploring the mechanism of porous ceramics supporting catalytic system, developing the catalytic function module and clarifying the surface effect of supporter. The project results will offer theoretical basis and experimental guidance to prepare catalysts and apparatus with high performance.

本项目拟采用无表面活性剂辅助水热法，通过低价态过渡金属元素(Mn)对CeO2的掺杂复合，实现CeO2微观结构中氧空位浓度的调控，研究氧空位在苯系物催化氧化中的作用机制，同时综合考虑组分间协同效应所起的作用以及与氧空位的关联；通过Pd物种的负载技术，进一步降低催化剂对苯系物的转化温度，详细研究贵金属、氧空位、活性组分与载体间的相互作用以及苯系物气体在催化剂表面吸附情况等因素对催化进程中的影响；在此基础上，探索本项目催化体系在多孔陶瓷上的高效负载机制，开发催化功能模块，阐明载体的表面效应，为制备性能更加优异的催化剂及器件提供理论基础和实验指导。

挥发性有机化合物(VOCs)是引起室内和大气污染最主要的原因之一，它们容易引起人体致癌并诱发病变，并且对环境的危害也非常明显。VOCs气体的范畴非常广泛，其中苯系物和脂类作为VOCs最主要的组分存在于人们的衣食住行当中，由于其自身具有巨大的毒性而受到了人们的广泛关注，因此苯系物和脂类的有效降解去除显得尤为重要。目前催化氧化被认为是去除苯系物和脂类(尤其是低浓度)最有效的方法，所选用的催化剂通常包括两大类：(i)负载/未负载的贵金属催化剂 (主要是Pt和Pd组分)；(ii)过渡金属氧化物催化剂。过渡金属氧化物由于热稳定性高且价格低廉，它与稀土元素进行掺杂复合所得到的催化剂表现出了优异的催化活性，它们正逐渐成为贵金属催化剂的替代品加以应用。目前对于过渡金属氧化物复合稀土元素催化剂的降解机制研究仍然不充分，本项目工作的开展希望能够从微观结构领域进行阐述，以期建立宏观应用与微观结构之间的关系。. 本项目采用无表面活性剂辅助水热法，通过低价态过渡金属元素(Mn和Co)对稀土氧化物CeO2进行掺杂复合，实现CeO2微观结构中氧空位浓度的调控，研究氧空位在VOCs气体催化氧化中的作用机制，同时综合考虑组分间协同效应所起的作用以及与氧空位的关联；此外通过Pd物种的负载技术，进一步降低催化剂对VOCs气体的转化温度，详细研究贵金属、氧空位、活性组分与载体间的相互作用以及VOCs气体在催化剂表面吸附情况等因素对催化进程中的影响；在此基础上，探索本项目催化体系在多孔陶瓷上的高效负载机制，开发催化功能模块，阐明载体的表面效应，为制备性能更加优异的催化剂及器件提供理论基础和实验指导。