甲烷与恶臭物质协同降解的生物体系构建及其反应机制与途径研究

在污水厌氧处理、污泥浓缩与消化、以及垃圾处置过程中，有大量的含甲烷的恶臭气体产生，硫化氢、氨是恶臭气体中的两种主要污染物。针对恶臭气体处理过程中，甲烷和其它恶臭物质难以同时有效去除的问题，本研究将硫化氢氧化、氨氧化与甲烷厌氧氧化反应过程相结合，运用富集培养和现代分子生物学手段，筛选和优化可利用恶臭物质氧化产物硫酸盐、硝酸盐的甲烷氧化菌；考察硫氧化菌、硝化菌与甲烷氧化菌的共生关系以及微环境变化对其效能的影响，构建稳定高效的甲烷氧化-恶臭物质降解生物体系；研究硫化氢、氨的氧化产物和甲烷的反应与传质过程和去除效能，分析生物体系的群落结构和数量变化特征，探讨甲烷氧化-恶臭物质降解的协同机制，构建新的生物除臭系统，建立协同反应动力学模型，探究甲烷氧化-恶臭物质降解体系内的生物转化途径，确定最佳控制条件与策略，为研究开发同步去除甲烷与恶臭物质的新型生物除臭技术奠定理论基础。

污水厌氧处理、污泥沉淀及厌氧消化等过程中，释放出大量含甲烷的恶臭气体。无论是物化法还是生物法，主要考虑去除气体中的氨、硫化氢等恶臭物质，但是对甲烷的去除效果甚微。甲烷厌氧氧化古菌可以利用恶臭物质硫化氢和氨的氧化产物硫酸盐、硝酸盐等物质作为电子受体，将甲烷氧化为二氧化碳。本研究从污水处理厂厌氧消化污泥中，驯化富集以硫酸盐和硝酸盐为电子受体的甲烷厌氧氧化菌群，建立了可利用硫化氢及氨的氧化产物的甲烷厌氧氧化菌群的筛选驯化方法；将恶臭物质硫化氢和氨的氧化与甲烷厌氧氧化反应过程相结合，筛选优化脱硫菌和硝化菌，构建高效的甲烷氧化-恶臭物质降解生物体系。利用分子生物学方法，构建微生物种群的克隆文库，研究种群的结构与演替，荧光原位杂交方法表征种群的空间分布。甲烷氧化恶臭物质降解生物体系中，甲烷厌氧氧化古菌与硫酸盐还原菌、反硝化菌共同存在，并且逐渐成为优势菌。甲烷厌氧氧化古菌包括ANME-1和ANME-2；硫酸盐还原菌包括脱硫肠状菌、脱硫叶菌以及脱硫杆菌；绿弯菌和螺旋菌为具有反硝化功能的细菌。同时，Lysinibacillus sp.，Ochrobactrum sp.以及Pseudomonas sp.为降解硫化氢的硫细菌；Nitratireductor sp.和Rhizobium sp. 为将氨转化为硝酸盐的功能菌。细菌数量多于古菌, 大多数古菌生长在菌群内部，细菌环绕在其周围。建立甲烷氧化-恶臭物质降解生物反应器。考察甲烷厌氧氧化-恶臭物质降解的影响因素，确定最佳控制条件。当硝酸盐：硫酸盐：CH4的摩尔比为4.6:2.0:1，反应温度25-30℃，pH=5-6时，甲烷转化量达到36.1 mg∙g-1(TS)。稳定同位素法分析反应物、产物以及中间产物，研究甲烷、硫化氢以及氨的转移转化规律与机制，结合反应体系存在的甲烷氧化菌、硫酸盐还原菌以及反硝化细菌的特征，推测甲烷氧化-恶臭物质降解的可能途径为：硫化氢和氨在好氧条件下分别转化为硫酸盐和硝酸盐；CH4与硫酸盐和硝酸盐在厌氧条件下分别经过乙酸、甲硫醇、氮氧化物等中间产物，最终转化为二氧化碳，硫单质和氮气。本项研究的研究成果为开发同步有效去除甲烷与硫化氢、氨等恶臭物质的新型生物除臭技术奠定理论基础，提供科学的参考数据。