基于MOFs的单原子及小金属团簇催化剂的设计与合成

In recent years, the fabrication and catalytic applications of single-atom catalysts and small metal clusters have aroused widespread attentions. Presently, their formation usually relies on the traditional inorganic oxides, while the fabrication of metal-organic frameworks (MOFs)-based single metal atoms and small metal clusters is still in its infancy. On the basis of our previous research accumulations and the advantages of MOFs, we aim to the preparation of high-performance MOF-based single-atom or small cluster catalysts in this project. Starting from the structural design of MOFs and interaction of coordination bonding, we intend to precisely control the stabilization and dispersion of single atoms/small metal clusters based on MOFs. The general fabrication strategies for single atoms and small clusters will be summarized; the catalytic activity, selectivity and stability of MOF-based single-atom and small metal cluster catalysts will be also systematically investigated, which will help us to deeply understand the relationship among catalyst structure, coordination environment and catalytic activity. The relevant research findings will shed light on the synthesis and functional applications of other supported single-atom or small metal clusters.

近年来，负载型单原子及小金属团簇催化功能材料的合成与应用受到了广泛关注。目前，相关催化剂载体主要集中于传统无机氧化物，而基于金属有机框架材料（简称MOFs）构筑单原子及小金属团簇催化剂的相关研究国内外才刚刚起步。本项目以申请人前期的研究工作为基础，充分挖掘MOFs的自身优越性，拟发展基于MOFs构筑高效单原子和小金属团簇催化剂的新策略。我们主要以MOFs结构设计为出发点，研究其基于配位键等作用，实现单原子及小金属团簇在MOF基材料上稳定负载与均匀分散的精准控制；总结基于MOFs构筑单原子/小金属团簇的指导思想和普适策略；研究获得单原子/小金属团簇的催化活性、选择性与稳定性；深入理解催化剂结构、配位环境与催化活性之间构效关系等。相关研究成果也将对其他负载型单原子及金属团簇催化剂的设计与研究提供重要的借鉴和指导。

本项目以MOFs结构设计为出发点，基于配位键等作用，实现单原子及小金属团簇在MOF基材料上稳定负载与均匀分散的精准控制；发展了基于MOFs构筑单原子/小金属团簇的指导思想和普适性策略；研究了获得单原子/小金属团簇的催化活性、选择性与稳定性，并深入探究了催化剂结构、配位环境与催化活性之间构效关系等。相关研究成果将对其他负载型单原子及金属团簇催化剂的设计与研究提供重要的借鉴和指导。.项目运行4年来，项目负责人作为通讯作者在JACS（4篇），Chem（3篇），Angew. Chem.（10篇），Nat. Commun.（2篇），Natl. Sci. Rev.（2篇），Adv. Mater.（1篇），Acc. Chem. Res.（1篇），Acc. Mater. Res.（1篇），Chem. Soc. Rev.（1篇），Coord. Chem. Rev.（2篇），Mater. Today（1篇），ACS Catal.（1篇），Chem. Sci.（1篇）等共39篇论文。部分研究成果获得教育部自然科学一等奖（第一完成人）等。