碳纳米材料水能捕获机理及调控研究

Water contains huge energy in diverse forms, but very limited part can be harnessed to date. At present, the energy harvesting from water mainly comes from its mechanical energy, while other forms of energy still need to be developed. The method of water harvesting is limited by traditional principles that developing new principles is urgent. In this project, graphene is taken as a represent of carbon nanomaterials to study the interaction of carbon nanomaterials and water using first principles calculations. The size of water clusters, the effect of hydrogen bond network, water ionization and the functional groups on the surface are taken into consideration as the influence factors. On this basis, we intent to develop the molecular dynamics algorithms that can describe electron transfer. Then the mechanism energy harvesting from water and carbon nanomaterials is explored according to results and the characteristics of the research system. We further research the regulation from the location and the density of functional groups, the polarity and the thickness of the substrates, aiming to provide scientific basis for new methods of energy harvesting from water.

水中含有丰富的能量，至今为止仅有很少的部分被开发利用。目前对水能的捕获主要来源于它的机械能，其它形式的能量仍有待开发。传统原理限制了水能捕获的研究手段，发展新的水能捕获原理迫在眉睫。本项目以碳纳米材料的代表——石墨烯为切入点，从水团簇与碳纳米材料的相互作用出发，采用第一性原理计算研究水团簇的尺寸、氢键网络作用和水的离子化对碳纳米材料与水相互作用的影响，继而研究石墨烯表面含有功能团时与水相互作用的变化。在此基础上发展可以描述电子转移的分子动力学算法，结合研究体系的特点，探索碳纳米材料水能捕获的机理。进一步探索功能化处理和基底对碳纳米材料水能捕获的调控，系统研究功能团位置、密度，基底的极性、厚度等因素的影响，为发展新的水能捕获手段提供科学基础。

本项目通过理论建模和计算分析等手段，系统研究了低维水结构、中性和质子化水对碳纳米材料的影响、乙醇与碳纳米材料之间的相互作用以及氢化纳米材料的结构和性质。(1) 基于自主编写的结构搜索程序并结合第一性原理计算，提出单层螺旋冰模型，这种螺旋冰在晶格常数、水密度和模拟的摩尔纹图案等方面都与最近物理评论快报上实验报道的非共边六方单层冰结果相符; (2) 采用瓦片模型，结合氧的对称性以及氢键网络的成键原则，提出折叠冰模型，这种折叠冰结构在低密度下比此前报道的其它结构更加稳定; (3) 研究了质子化的对水与石墨烯相互作用的影响，发现含氧功能团与质子化在水与石墨烯电荷交换过程中起协同作用; (4) 系统研究了乙醇与石墨烯和功能化石墨烯之间的相互作用，从微观角度验证了不同功能团对发电电压的影响; (5) 采用结构搜索的方法，解析出多种实验观察到的硼相的结构，发现氢化硼烯上特定的氢的分布模式与相邻氢原子之间的排斥力和基底的作用有关。本项目所取得的科学发现不仅扩展了低维结构的数据库，探索了质子在低维材料中的作用，为水伏科学的理论研究提供了基础。