金属负载的碳纳米材料表面原子自组装吸附调控及氢溢流机理研究

Since their low weight, high surface , and porosity, carbon materials have been extensively studied as hydrogen adsorbent. Metal decoration can enhance the binding of hydrogen molecue and increase the storage density. However, it is challenge to produce well-seperated metal-decorated carbon structure since the clustering of metal atoms. In this propose, employing first-principle calculations, we study the indirect interaction and self-assembly adsorption of metal atoms on carbon surface. The impact of valence and co-adsorbtion of metal, vacancy, curvature and layer interaction are investigated.

碳材料因具有重量轻、比表面积大、孔结构多样性等诸多优点，作为吸附剂储氢材料受到广泛关注。通过金属负载可以增强对氢气的吸附能力并能够对氢气进行催化解离，极大提高储氢密度。然而，由于表面金属原子容易发生团聚，实验上制备高分散的金属原子负载碳材料具有一定挑战。本项目拟系统研究碱金属、过渡金属原子在碳材料表面的间接相互作用及自组装吸附规律，探讨金属原子价态、共吸附以及碳材料表面缺陷、曲率、层间耦合等因素的影响，探索调控金属原子在碳材料表面自组装吸附的方法，并研究氢气在高分散的金属负载碳材料表面的吸附、解离和扩散特性，为制备高分散的金属负载碳材料及发展高容量的可逆储氢材料提供依据和指导。

碳基材料因具有重量轻、比表面积大、孔结构多样性等诸多优点，在储氢材料或催化等领域被广泛地研究和应用。为了获得更好的吸附或催化性能，通常需要将金属负载到碳材料中增强对气体的吸附或解离能力。但如何将金属原子分散地负载到碳材料表面，以及不同金属原子的特性，协同效应，应力等因素如何调控金属-碳材料复合体系的性质及其吸氢和催化性能一直是有待解决的科学问题。在本项目中，我们系统研究了金属原子负载在不同纬度的碳基材料，如二维无序碳、Maxene，C3N4等的性质和性能，发现金属原子价态、共吸附、异质界面以及碳材料表面缺陷、曲率、层间耦合等因素可以调控碱金属、过渡金属原子在碳材料表面的间接相互作用及自组装吸附规律，进而影响氢气在高分散的金属负载碳材料表面的吸附、解离和扩散特性。我们的研究有望为制备高分散的金属负载碳材料及发展高容量的可逆储氢材料提供依据和指导。