落叶松液化物非金属原位掺杂有序炭材料的控制制备及其超级电容器储能机制研究

Carbon-based supercapacitors have a wide range of applications, designing and preparing carbon-based supercapacitors with high energy storage by using agricultural and forestry wastes is the critical issue for high-value utilization of biomass. In this research, Larch sawdust is converted to wood liquefication by phenol liquefaction method, and the arrangement and regulation of multistage pore structure are controlled by combining with the soft template method, further the ordered carbons with high energy storage are prepared control from Larch liquefaction by non-metal in-situ doping. The formation mechanism of the ordered pore structure, and the synergistic effect of different non-metallic active sites on the capacitance characteristics are studied. The influence mechanism of the two factors on the storage performances of supercapacitor is revealed. Additionally, the synergetic mechanism of double layer capacitors and pseudocapacitors in energy storage process is illuminated. The main objective of this study is to provide theoretical and technological support for wood-based carbon materials in the field of supercapacitors.

炭基超级电容器具有广泛的应用前景，以农林废弃物为原料设计和制备高储能性的炭基超级电容器是实现生物质高值化利用的重要研究方向。项目以落叶松木屑为原料，采用苯酚液化法将其转化为木材液化物，并结合软模板法对炭材料孔结构的有序排列和多级孔结构进行调控，进一步采用液相非金属原位掺杂实现高储能落叶松液化物有序炭材料的控制制备。通过研究新型炭材料有序孔结构的形成机理以及不同非金属活性位点对电容特性的协同效应，揭示二者对超级电容器储能特性的影响机理，阐明超级电容器储能调控中双电层电容器和赝电容器的协同储能机制。本研究可为木质基炭材料在超级电容器领域的开发和利用提供理论基础和技术支撑。

随着石化资源的日益枯竭，越来越多的科研工作者把目光聚焦到了可再生的生物质资源上。近年来，我国速生丰产林（杂交松）种植面积广，产量高，砍伐和加工过程会产生大量的废弃木屑，对木材资源造成浪费，以废弃木屑代替化工原料制备新型炭材料，并应用于超级电容器开发领域，可实现农林废弃物资源有效转化和高效利用，是解决资源、能源和环境问题的一条重要途径。通过液化手段将木质资源转化为木质基液化物，结合硬模板法实现炭材料孔结构的有序排列和分级多级孔结构调控，其丰富的孔隙结构以及有序的孔结构可为电荷提供传输通道和存储空间，进一步提高充放电可逆性和循环寿命。以此实现木屑的资源化高效利用，而且对环境保护也具有积极的意义。. 本研究以废弃的落叶松木屑为原料，采用苯酚液化法将其转化为木材液化物，结合硅源作为硬模板剂的液相原位掺杂技术，并进一步通过炭化过程实现对炭材料孔结构的有序排列和分级多孔结构的调控，实现高储能落叶松液化物有序炭材料的控制制备。探究了不同硅源的原位掺杂以及优化的炭化条件的协同作用对炭材料形貌和孔结构的影响。通过研究新型炭材料有序孔结构的形成机理以及不同硅源调控形成的活性位点对电容特性的协同效应，揭示二者对超级电容器储能特性的影响机理，阐明超级电容器储能调控中双电层电容和赝电容的协同储能机制。通过研究不同硅源（四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷和四丙氧基硅烷）的原位掺杂对炭材料有序孔结构的调控作用以及炭化温度对炭材料形貌和孔结构的影响机制。揭示了二者对超级电容器储能特性的影响机理。通过对不同硅源调控的炭材料表征分析，TEOS掺杂的炭材料展现了丰富的孔隙结构和大尺度的孔径分布(1-10nm)。研究还发现在炭化温度为900℃时得到的炭材料展现了更优异的电化学性能，在0.2 A/g电流密度下恒电流充放电下得到比电容值为288 F/g，能量密度为93.73 Wh/kg，功率密度为850 W/kg，以及良好的倍率性能和循环稳定性(3000次循环后电容保持97%)。