生物电化学方法研究电子穿梭体促进铁氧化物/有机氯交互反应的电子传递机制

The traditional approach used in the study on interactive reaction of Iron-reducing bacteria/iron oxide/organochlorine has some disadvantage. Because various kinds of substances coexist in a mixture phase and their interactions are complex, it is not convenient for us to understand the electron transfer pathway in the system; the electron transfer mechanism established for this system is still a theoretical hypotheses. In this research,the iron oxide/organochlorine interactively interfacial reaction was studied, and a bio-electrochemical system based on extracellular respiration was established, through which the accelerated electron tranfer of iron oxide/organochlorine interactive reaction by electron shuttles was studied. The quantitative evaluation of the electron shuttling ability of electron shuttles and the relationship between electron shuttling ability and properties of electron shuttles was also investigated. The objective of this research was to disclose the mechanism of accelerated electron tranfer of the iron oxide /organochlorine interactively interfacial reaction by electron shuttles, and to provide electrochemical evidences for the electron transfer mechanism of this system. This innovative concept, based on the stimulation of dechlorination reactions through the use of solidstate electrodes, holds promise for in situ bioremediation of organochlorine contaminated soils.

对"铁还原菌/铁氧化物/有机氯"体系电子传递过程的研究，传统方法体系中各种物质共存于同一混合相中，各种组分之间相互作用复杂，不便于研究和理解反应体系中电子转移途径；所得出的关于"铁还原菌/铁氧化物/有机氯"体系电子传递机制，还只是为解释实验结果，建立的一种相对合理的理论假说，并没有更直接的、更有力的证据证明。本项目以铁氧化物/有机氯界面交互反应为研究对象，通过构建一个以电极为胞外呼吸电子供电的生物电化学体系，主要研究体系的电子传递途径以及电子穿梭体对体系还原转化有机氯的促进机制；定量研究电子穿梭体的性质与电子穿梭能力的关系，阐明电子穿梭体在胞外电子传递及促进有机氯还原转化中的角色与功能，为证实关于"铁还原菌/铁氧化物/有机氯"交互反应体系电子传递机制的理论假说提供电化学证据。本研究可为有机氯污染土壤的原位修复提供有价值的理论支持。

铁的生物地球化学循环过程具有特殊的环境效应，铁还原菌在铁循环过程中扮演了十分重要的角色。对“铁还原菌/铁氧化物/有机氯”体系电子传递过程的研究，传统方法体系中各种物质共存于同一混合相中，不便于研究和理解反应体系中电子转移途径。本研究以铁氧化物/有机氯界面交互反应为研究对象，主要研究了体系的电子传递途径以及电子穿梭体对体系还原转化有机氯的促进机制；采用电化学方法测定了蒽醌-2-羧酸(AQC)、蒽醌-2-磺酸(AQS)、蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)等9种有机电子介体电子接受容量和电子供给容量，并将其与铁还原菌还原针铁矿的动力学联系起来。取得的主要研究结果如下：.(1) 在双室微生物燃料电池中，阴极室内亚铁离子或者邻硝基苯酚单独存在时，无电流产生；而二者同时出现时，有电流产生，邻硝基苯酚被还原。表明亚铁离子可作为电子穿梭体，促进有机污染物的还原转化。.(2) 在不添加外源性电子穿梭体的条件下，选取的三种铁还原菌都能够还原针铁矿；而外源性电子穿梭体的加入能加快针铁矿的生物还原；电子穿梭体的电子穿梭效应与其氧化还原电位很具有一定的联系。此外，电子穿梭体的电子穿梭效应与其电子接受容量存在明显的线性关系。.本研究阐明了电子穿梭体在胞外电子传递及促进有机氯还原转化中的角色与功能，为证实关于“铁还原菌/铁氧化物/有机氯”交互反应体系电子传递机制的理论假说提供电化学证据，为定量评价电子介体的电子穿梭效应提供了新的思路。本研究还可为有机氯污染土壤的原位修复提供有价值的理论支持。