超临界CO2/离子液体协同固体酸催化木材纤维素水解的研究

In this work, acidic ionic liquids were synthesized for quick dissolution of lingocellulosic biomass assistanted in microwave reactors. The mechanism of cellulose dissolving in acidic ionic liquids is built up. The regeneration and separation of cellulose from lingocellulosic biomass solution is further studied. Then, magnetic lignin-derived solid acid catalysts was synthesized in microwave and ultrasonic reactors, and used for hydrolysis of the regenerated cellulose in supercritical CO2. Mathematical model is built up to simulate and optimize the reaction of cellulose hydrolysis. Recyclings of supercritical CO2, ionic liquids and magnetic lignin-derived solid acid catalysts are also investigated.

本项目以超临界CO2和酸性功能离子液体协同固体酸水解木质纤维素为研究对象。首先合成酸性功能离子液体，在微波辅助下快速溶解木质纤维素生物质（如橡胶籽果皮）。探讨酸性离子液体溶解纤维素的作用机理，并实现纤维素的再生与分离。在微波和超声波反应器中合成磁性木质素基固体酸，结合超临界CO2和酸性功能离子液体协同固体酸水解转化再生纤维素生产葡萄糖。解释离子液体与固体酸快速水解的协同作用规律，在此基础上建立木质纤维素的连续快速水解模型。并实现CO2、离子液体和磁性木质素基固体酸的循环使用。该机理研究为木质纤维素的高效水解提供一种新的催化材料和新方法。

本项目以超临界CO2和酸性功能离子液体协同固体酸水解木质纤维素为研究对象。首先筛选酸性功能离子液体，在微波辅助下快速溶解木质纤维素生物质（如橡胶籽果皮）。探讨酸性离子液体溶解纤维素的作用机理，并实现纤维素的再生与分离。考察了离子热碳化合成形貌可控的亚微和纳米碳材料，获得了球形（直径200 nm）、棒状（直径200 nm）和膜状（厚度70 nm）等3种不同形态结构的活性炭，比表面积范围为289469 m2/g，平均孔径为3.5 nm。以有机磺酸为酸位点供体，通过亲核取代反应，在微波和超声波反应器中合成生物质基固体酸，所得固体酸催化剂用于纤维素的水解，具有反应条件温和（120℃，120min）、还原糖（47%）和葡萄糖（36%）得率高、催化剂可重复使用的优点。进一步筛选合适的离子液体（[BMIM][TSO]和[BSO3HMIM][OTF]），低温（80℃）快速(30 min)催化糖脱水反应，获得高5-HMF得率（95.6%）。分别研究生物质基固体酸、超临界CO2和酸性功能离子液体协同固体酸水解转化再生纤维素生产葡萄糖。解释离子液体与固体酸快速水解的协同作用规律，在此基础上建立木质纤维素的连续快速水解模型。该机理研究为木质纤维素的高效水解提供一种新的催化材料和新方法。