面向光催化的类石墨烯MXene材料的计算研究与优化设计

The MXene, 2 dimensional materials from the layered ternary metal cabides, nitrides or carbonitrides, have been widely stuided recently, due to their hexagonal structure and electronic properties comparable to those of graphene. By employing (hybrid) density functional theory, quasiparticle self-consistent GW approximation and ab initio molecular dynamic method, we will attempt to tuning the band structure of the gapless MXene via functionalization of surface, adding external electric field, as well as morphology and size designing. On this basis, we will intensively study the quantum size and surface(interface) effects on the physicochemical characteristics of MXene based semiconductors that have different surface groups, geometric structures and elemental compositions. After the feasibility studies, the promising MXene photocatalysts, which have high environmental stabilities, proper electronic structure, efficient optical absorption and effectively seperated excitons, will be selected and further optimized through geometric designing, impurity doping, semiconductor coupling, quantum dot loading, electrolyte preparing, et al.

三元MAX相碳（氮）化物经特殊物理化学处理得到的二维MXene材料，具备与石墨烯相似的六角几何结构和电子学特性，因而受到研究者的广泛关注。本课题拟通过（杂化）密度泛函、准粒子近似和从头算分子动力学方法，探索表面官能团、外加电场、形貌尺寸等因素对零带隙MXene类石墨烯材料能带结构的影响，尝试打开MXene带隙的可能方法。在以上研究的基础上，着重研究MXene半导体材料在不同表面官能团、几何形貌、元素构成下的相关物性，并深入分析其本征特性受量子尺寸效应和表（界）面效应的影响。最后对MXene半导体用作光催化材料的可行性进行全方位科学论证，遴选、设计出环境稳定性好、电子结构合适、光吸收利用率高、光致激子有效分离的MXene光催化剂，并采用形貌设计、杂质掺杂、量子点负载、半导体复合、电解液环境调控等手段对该系列光催化材料进一步优化，力求寻找到性能突出的新型MXene光催化材料。

本项目通过密度泛函理论、从头算分子动力学和密度微扰泛函理论方法，探索了表面官能团、元素构成和几何形貌等因素对二维零带隙MXene材料能带结构的影响，尝试了一些调控方法以打开MXene材料的带隙，并得到了一些带隙合适的MXene半导体材料。在MXene半导体材料的基础上，我们还深入分析了官能团种类、MXene的元素构成、形貌尺寸对MXene半导体的电子结构、光吸收特性、热力学稳定性和载流子迁移率的影响。最终，对MXene半导体材料进行了一定的遴选与设计，找到了若干个能吸收可见光、载流子迁移率高、热力学稳定性好、光致激子有效分离的MXene新型光催化剂。此外，对于石墨相氮化碳和二维多孔C2N晶体用作光催化材料的优势，我们也进行了一定的探索。在二维狄拉克材料和拓扑绝缘体材料的计算研究与设计方面，也取得了一定的成果。.以上研究成果已发表高水平SCI论文5篇（已见刊,另有一篇C2N光催化剂相关文章应编辑要求修改中），受到国内外同行的普遍认可，为MXene光催化材料和其他二维功能材料的相关研究提供了一定的理论基础和实验指导。