多反馈反应-扩散体系中复杂时空斑图的系统设计

非平衡态非线性反应-扩散体系中的时空斑图是科学研究前沿领域和热点。简单的时空斑图（如前沿波、脉冲波、螺旋波、Turing稳态斑图）的设计只需要反应介质具有正反馈过程或正负反馈构成单反馈回路，调节二组分的相对时空尺度（扩散）研究其失稳动力学；而复杂叠加时空斑图（如波包、驻波、反射波、孤子波、超靶螺旋波、线缺陷和Fibonacci序列螺旋波）的设计则需要多正负反馈多组分的反应介质。本课题通过正负反馈模块组装多反馈反应-扩散体系，在开放斑图反应器中控制反应状态和相对扩散系数设计复杂时空斑图，结合机理模拟和理论分析，研究不同复杂斑图之间转变、形成条件及其控制。该研究是对化学时空斑图的基础问题进一步深入，同时有助于认识和理解自然界和生物发育的精致结构（如岩石、贝壳和植物叶序）。

多反馈反应-扩散体系动力学是产生复杂时空斑图的重要途径。本课题开展对多反馈动力学的模拟与分析、多反馈时空斑图的设计与探索和多反馈反应机理研究，取得了以下进展：①在三变量动力学模型分析中获得振幅调制波，如超靶波和超螺旋波、波的手性转换和空间相干与不相干共存的Chimera结构；②设计多反馈化学反应与电化学反应体系，在IO3--S2O32--SO32-体系获得pH波、I2波及相互叠加结构，发现了从脉冲波、带波、迷宫波向六角形点波的转变现象。在硫化钠电氧化反应体系，在电位正反馈，极限扩散和吸附二负反馈起作用时，获得了混合模式振荡、迷宫波、波叠加和闪烁波等时空斑图；③扩散本身和软物质响应性可以改变反应局部动力学，反馈于斑图形成，在BZ反应扩散流入反应体系获得倍周期分岔的多长度展波，在软物质-光响应反应体系实现了胶体的向光运动和避光动力；④在多反馈反应机理研究方面，OX-S(-II)反应体系中已报道具有复杂振荡和混沌现象存在三个反馈以上的机理，我们在实现硫价态变化直接追踪基础上，得到新的正反馈即HSO3-自催化。从以上研究中得到以下结论，斑图结构决定于局部动力学，局部动力学决定于反馈机制。当多反馈存在时，产生的局部复杂动力学振荡和混沌造成各种复杂调制斑图结构，如线缺陷、超结构、叠加波和时空湍流，同时扩散和力学本身也具有反馈改变局部动力学性质，从而引起时空斑图的结构变化。本课题已在国际主流刊物发表论文22篇，其中部分成果在<<chemistry world>> (2013/7/31) 亮点报道和JPC-letters中LiveSlides展示， 并申请发明专利3个。2013/7/31