温度和pH双振荡对原始汤RNA自复制的驱动效应

From integratedly considering three theories for the origins of life, i.e., thermal cycling of the primordial soup, the geochemical spatiotemporal gradient and "the RNA world", inorganic oscillations in both temperature and pH（Hydrogen peroxide - thiosulfate - thiosulfate system, et al. ） will be designed to mimic the media of the primordial soup near hydrothermal vents for the emergence of life. Meanwhile, some inorganic molecules, such as hydrogen peroxide in the media of oscillatory primordial soup, exist as pairs of non-superimposable mirror images, or enantiomers, which could interact anantiospecifically with some organic molecules, leading to chiral symmetry breaking, i. e., homochirality. This project will focus on dynamics of RNA replication and reactive hydrogen peroxide-induced chiral symmetry breaking, which are driven by oscillations in both temperature and pH, to understand the origins of life in earth and to investigate the possibilities of artificial life and life in other planets. Spatial distribution patterns for the emergence of life, resulting from migration of life molecules, could be also inferred from the complex structure of RNA propagation waves which could form through coupling between inorganic oscillatory kinetics, RNA self-replication and transportation. Additionally, the influence factors and control methods for RNA autocatalytic replication and homochirality of organic molecules could be applied potentially to the production of biological agents and chiral drugs.

综合考虑生物起源的原始汤热循环理论、地球化学时空梯度理论和“RNA世界” 学说，设计具有温度和pH双无机化学振荡体系(过氧化氢-硫代硫酸盐-亚硫酸盐体系等)来模拟生命起源热液喷口附近的原始汤介质，同时原始汤振荡介质中具有非叠加镜像对映体的某些无机物（如过氧化氢） 与有机分子手性选择反应，造成涨落的非线性放大而产生手性破缺（即同手性化），本项目研究温度和pH双振荡驱动下的RNA分子复制动力学和活性过氧化氢驱动的分子手性破缺机制来理解地球生物起源规律同时探讨人造生命和其他星球生命的可能性,并且通过无机振荡动力学、RNA复制和输运三者相耦合形成的DNA传播波复杂结构来推测生命分子迁移带来生命起源的空间分布规律； 其次生物分子自催化复制和有机分子同手型化的影响因素和控制方法可潜在应用于生物制剂和手性药物的生产。

生命的起源是当前最关注的交叉学科研究领域之一，自组装、自复制、手性、生物节律、非线性与系统化学、遗传信息和神经信号作为分支方向支撑其发展。本课题聚焦生命前时期（益生元）非平衡条件下无机非线性化学反应体系与生物分子的相互作用及引起的生物效应包括驱动自组装和仿生节律调制。由于原计划中过氧化氢-硫代硫酸盐-亚硫酸盐振荡中高浓度过氧化氢的生物毒性，为了寻找生物相容或准生物相容的无机非线性反应体系，我们研究了二氧化氯-硫化物、碘酸盐(或溴酸盐、或高碘酸盐)-二氧化硫脲、过氧化氢-硫代硫酸盐（或含碘物种）体系、溴酸盐-亚硫酸盐-碳酸氢盐(或高锰酸根、或锰离子、或亚铁氰化合物)、连六硫酸盐-硫代硫酸盐(或亚硫酸钠)等体系的反应机理、生物分子相容性和复杂时空动力学。在此基础上优化溴酸盐-亚硫酸盐-碳酸氢盐无气泡流动反应系统为驱动生物分子自组装的驱动力。在生物分子的选择方面，考虑原始汤循环理论、近二年“RNA -肽共同进化”假说以及无机反应中稳定性、物种检测和模型化，我们设计三个多肽代替生物分子RNA：氧化型谷胱甘肽、含硫酯八胎和含e/g位氨基酸活性羧基十八肽；除了pH振荡驱动肽结构手型自组装外，还添加巯基氧化氧化负反馈和e/g位质子负反馈延迟，仿生节律的频率和振幅实现了调制。该工作促进药物诱导动力学疾病治疗的研究，同时通过模拟益生元原始汤无机反应振荡和涨落导致的RNA-肽信息分子自组装和节律形成，推动生命化学起源的研究。