鄂西南二叠纪黑色岩系风化体系中的钼同位素变化

以鄂西南恩施出露的、典型富钼硒的黑色岩系风化剖面为研究对象，利用MC-ICP-MS和钼同位素双稀释剂高精度分析技术，测定恩施黑色岩系风化剖面中不同风化程度岩石和土壤的钼同位素组成与钼含量，探讨钼同位素在风化剖面中的空间分布及其影响因素。利用针对黑色岩系岩石设计的连续化学提取技术，调查风化剖面中不同风化程度岩石的钼结合态，并测定其相应结合态中的钼同位素组成，查明钼同位素组成变化与铁锰氧化物、有机质和硫/硒化物在空间分布上的地球化学关系，阐明风化过程中钼的地球化学行为和导致钼同位素发生分馏的控制因素，以此丰富大陆壳风化过程中的钼同位素体系，并深化黑色岩系风化过程中钼释放、迁移与固定的地球化学行为及其次生富集机理的认识。

本项目重点以鄂西南恩施地区出露的富钼富硒黑色岩系风化剖面为研究对象，通过对风化体系中新鲜、弱风化和强风化岩石中总钼及不同结合态钼的同位素组成研究，设计了新的适用于黑色岩系中钼的化学连续提取方法；开发了旨在获得关键参数的同位素双稀释剂技术的数值优化方法；在Nu plasma型MC-ICP-MS上初步建立了钼同位素双稀释剂分析方法，测定了富钼富硒黑色岩系风化体系中的钼同位素组成，发现了地质样品中δ98/95MoNIST比值存在明显变化，其范围-3.99‰到＋1.13‰(δ98/95MoJMC为-3.38‰到＋1.96‰)，变化区间为5.12‰，存在δ98/95Mo比值极负的地质端元。同位素比值与结合态数据均表明该剖面新鲜岩石的原始沉积环境为厌氧－贫氧环境；风化剖面中钼同位素的空间分布与硒同位素的空间分布趋势相反，即风化产物中具有富集钼重同位素的趋势，钼轻同位素倾向流失，表明了钼、硒同位素在风化过程中的行为差异。结合态的钼同位素组成表明，钼与有机质的作用和钼形态的变化(HS-影响)有可能是影响钼同位素分馏的重要因素，前者在现有研究中还没有引起足够的重视。该项研究结果初步揭示了黑色岩系风化过程中钼同位素分馏的控制因素与空间变化趋势，丰富了钼的地球化学理论。