Fe3O4/SiO2/MOF磁性多孔材料的构筑及对酚类分子的吸附机理研究

The remove of phenolic compounds from contaminated water is one of the important problems in modern society. This project will design and preparation of iron oxide/silica/metal-organic frameworks (Fe3O4/SiO2/MOFs) magnetic porous complexes with core-shell structure via chemical bondings. This is based on the theory of inorganic and organic compatibility, the relationship between structures and properties, and also molecular adsorption theory. On the basis of experimental research, such as preparation and characterization of the complexs and the phenolic compounds adsorbed experiments, we will study the influencing factors for preparation magnetic porous materials, and will focus on investigation of the physical and chemical factors which determinate the structures and properties of the complexs and the structures regulation mechanism. We will study the adsorption behaviors of these magnetic porous complexs for phenolic compounds, and will focus on influencing factors of migration, diffusion, and adsorption for phenolic molecules on the pore surface of the complexs, and will investigate the interactions (the electronic effect, the hydrophobic effect, and steric effect) between phenolic molecules and the pore surface of MOFs. We will verify controlling factors of the adsorption equilibrium for phenolic molecules. This research will provide new ideas and methods for effective and selective adsorption of phenolic compounds from contaminated water. Therefore, this project shows important social, economic and theoretical significance.

水体中有机污染物的除去是影响社会可持续发展的一个重要问题。本课题基于无机与有机相容性理论、结构与性能的关系理论和吸附理论，设计制备化学键合的、具有核/壳结构的四氧化三铁/二氧化硅/有机金属框架 (Fe3O4/SiO2/MOFs) 三元复合磁性多孔材料，并将其应用于酚类有机分子的吸附性能研究。在结构表征和吸附性能等实验研究基础上，从分子层面研究磁性多孔材料的结构调控、孔结构对酚类有机分子的吸附性能的影响因素，重点研究影响Fe3O4/SiO2/MOFs多孔磁性材料的物理与化学性质的因素、结构调控机理、酚类有机分子在固体孔道表面迁移速率及平衡吸附的条件及控制因素，从而提高其对酚类有机分子的吸附性能。对该项目的深入研究，不仅能丰富固体孔道类有机分子的迁移及吸附机理与固体孔道的表面结构及性能之间关系的理论，而且将为解决水体污染提供新的思路和方法。因此，该项目具有重要的社会、经济及理论意义。

水体中有机污染物的除去是当今社会面临的一个重要问题。本项目设计制备了一系列新型的MOF结构材料，制备了不同尺寸和形貌的Fe3O4磁性微纳米材料，制备了一系列Fe3O4/SiO2/MOFs和 Fe3O4 /MOFs三元及二元磁性多孔复合材料，包括Fe3O4@SiO2@MIL-101(Cr)，Fe3O4@SiO2@UiO-66, Fe3O4@SiO2@MIL-53(Al), Fe3O4@SiO2@ZIF-8, Fe3O4@MIL-100， Fe3O4-PSS@ZIF-67，Fe3O4@MnO2@MIL-100，对所制备材料的结构进行了表征，优化了制备条件和工艺参数，探明了影响该磁性多孔材料结构的物理与化学因素。所制备的复合材料在水溶液中具有良好的稳定性。所制备的复合材料对水体中酚类（2-硝基-1，3-苯二酚、双酚A、苯二酚异构体等）、染料有机分子（亚甲基蓝，刚果红、甲基橙等）、有机药物分子(咖啡因等)和重金属离子具有良好的吸附性能，掌握了吸附工艺参数，探明了被吸附分子在MOF孔道的迁移速率、吸附机理及吸附动力学等；探明了所制备材料对酚类和染料有机分子等的选择性吸附性能和吸附机理。本项目制备了一系列磁性多孔材料不仅能够有效吸附酚类和染料等有机分子，而且能够利用简单的磁分离过程将吸附了目标分子的磁性多孔材料从溶液中简单有效的进行分离，为MOF复合材料的制备、吸附性能和吸附机理提供了有参考价值的数据和理论依据。本课题研究将为解决水体污染这一困扰人类社会可持续发展的战略难题提供新的思路和方法。.基于本项目的研究成果包括：申请专利7项，已获得授权专利4项，其中5项为第一完成人，1项为第二完成人，1项为第五完成人；发表论文标注了基金号的学术论文11篇，均为第一作者，SCI收录9篇，其中一区2篇，二区1篇，3区6篇，在投文章4篇；获河南科技进步三等奖1项；培养研究生5人；培养青年教师2 人，完善该研究方向的学术梯队。.对照计划书目标任务，课题组圆满完成了预定的研究任务。该项目的部分研究结果已在“长白山牌卷烟”过滤嘴上做应用推广工作。该项目将在水体污染、工业废气治理等领域具有理论价值和应用价值。