煤热解反应中的分子内氢原子转移过程

运用量子化学密度泛函理论计算方法，结合红外－热解和电子顺磁共振等实验手段，从电子－分子水平系统地讨论和总结普遍存在于煤热解反应机理中的分子内氢原子转移过程的内在热力学原因，寻找合理的过渡态和中间体并确定过程的反应机理，计算其表观活化能、本征活化能并确定动力学方程，阐明过渡态中关键化学键此消彼长变化的微观特点，分析该过程对煤热解反应中硫、氮结构形态和相关的污染因子释放的影响。建立一个包括了这一过程对煤分子裂解的影响，包括了这一过程与煤结构特征的关联，包括了这一过程与硫、氮在煤热解过程中变化和迁移规律关系等方面内容的理论体系。研究结果达到在实践上具有可以与实验数据类比的较高的可靠性，在理论上具有以微观结构参量和本征反应细节为基础的确定性，丰富关于煤热解机理的煤化学理论基础。