煤热解过程自由基缩聚反应研究

基本信息
批准号:21106087
项目类别:青年科学基金项目
资助金额:25.00
负责人:张建树
学科分类:
依托单位:石河子大学
批准年份:2011
结题年份:2014
起止时间:2012-01-01 - 2014-12-31
项目状态: 已结题
项目参与者:郭瑞丽,白兰莉,王荣杰,李晓月,王晓旭
关键词:
焦油自由基缩聚反应热解
结项摘要

本研究以煤热解焦油阶段组成分析研究为基本手段,以煤热解过程中"化学键断裂-自由基产生及相互作用-焦油组成"为主线进行煤低温热解过程自由基缩聚反应的研究。通过催化加氢饱和煤热解过程产生的自由基,研究煤热解过程自由基产生规律,建立焦油组成与自由基的对应关系。并与无外加自由基条件的煤热解进行对比研究,通过这两种情况下焦油组分、分子结构和分子量大小的对比研究,认识不同温度阶段焦油组成和性质特点,明确煤热解过程自由基产生的规律;明确催化加氢煤热解自由基的稳定作用和对焦油阶段组成的影响作用,阐明煤热解自由基之间的相互作用规律,揭示煤热解过程自由基缩聚反应规律及调控机制。为焦油的分阶段收集和加工奠定一定的理论基础,促进煤热解制取燃料和化学品技术的发展。

项目摘要

(1)实验选用石河子烟煤,利用固定床反应器,分别研究了在N2、H2以及催化加氢情况下,分段热解与一段热解对焦油产率、半焦产率及焦油族组分的影响。结果表明:在分段热解过程中,随着温度的升高,焦油产率下降。在分段热解中,与N2气氛下相比,加氢和催化加氢焦油的产率大于N2气氛下。分段热解相比于直接热解可以明显提高焦油产率。加氢以及催化加氢在分段热解中在Stage I对脂肪族品质的改善不是很明显,只在C13-C25具有轻微的提升作用,Stage II在C13-C15,Stage III在C11-C15则有明显的提升作用;对于非脂肪族则有明显增加。.(2)在固定床反应器中进行煤的热解实验,N2,H2气氛下,及Ni,Pt催化加氢条件下,随着温度的升高,焦油产率先增加后降低。H2流量对于煤焦油产率的影响,都是先随着H2流量的增加而增加后而减少,并且都在400mL/min是达到最大值。.(3)热解气气氛能够可以提高焦油的产率。加入Fe/MgO、Co/MgO、Ni/MgO三种催化剂能够活化生成产生小分子自由基,与煤热解产生的大分子自由基结合,抑制了大分子自由基间的相结合,提高焦油的产率与品质。其中Ni/MgO能够明显最高焦油的产率,Co/MgO对提高轻油产率,改善焦油品质有明显的作用。而Fe/MgO则对产生的轻质焦油存在裂解作用。.(4)Ni/MgO催化剂下,改变热解气的流量,煤焦油产率随着流量的增加先增加后下降,在400mL/min时焦油产率到达最大。 Ni/MgO催化剂装填方式不同,在热解气气氛中所起的作用也不同。在煤层上方时,Ni/MgO催化剂主要是对热解气中H2、CO、CO2和CH4活化解离、催化作用,所产生的活性自由基可以稳定煤热解产生的自由基,有利于提高焦油的产率;当催化剂煤混合时,主要是发生焦油蒸汽与热解气之间的催化反应,尤其是催化加氢反应和加氢裂解反应,可以提高轻油的比例,但降低焦油的产率;在煤层的下方时生成的焦油发生裂解反应,不利于焦油产率的提高。.(5)通过柱层析处理将热解得到的进行轻油分离,将焦油分为脂肪族和非脂肪族(芳香族和极性)组分,脂肪族含量占20%~33%,非脂肪族的含量占67%~80%。热解气气氛下焦油的GC/MS分析可知,脂肪族化合物以烷烃为主,而非脂肪族化合物94%为芳香族化合物为主。

项目成果
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数据更新时间:2023-05-31

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