二维固体光氧化一氧化碳的同步辐射研究

The development of high efficient catalysts for photocatalytic oxidation of CO is profoundly significant for solving the environmental problems. In this project, we regard the ultrathin semiconductors as the main research object and synchrotron radiation characterizations as an advanced research techniques for optimizing their structure, and then focus on the study of their photocatalytic oxidation of CO. Synchrotron radiation SRPES, XANES, positron annihilation spectroscopy and theoretical calculations will be utilized to investigate the microstructure and electronic structure of the ultrathin two-dimensional materials with specific active centers. Surface photovoltage spectroscopy will be applied to study their distribution and transfer of the photogenerated charge carriers. As a result, their physical structure and CO photooxidation performance of two-dimensional ultrathin semiconductors will be optimized and improved. Also, an in-depth understanding of the correlations between structure and property of the materials for CO photocatalytic oxidation will be achieved, which hence provides a theoretical foundation and method guide to fabricate high-performance photocatalyst for CO oxidation.

高效光催化氧化CO材料的开发，对解决环境污染问题具有重大的科学意义和实际价值。本项目拟以超薄半导体材料为研究对象，以同步辐射表征技术为重要研究手段，以超薄半导体结构优化为关键问题，聚焦其在光催化氧化CO领域的应用。借助诸如SRPES、XANES、正电子湮没谱和理论计算来研究超薄二维半导体的微观结构和电子结构，利用表面光电压谱探测其电荷分布和流向，实现超薄半导体材料独特物理结构和光催化氧化CO性能的优化与调控，建立相关的微纳催化构-效关系，为高效光催化氧化CO催化剂的制备提供理论和方法指导。

燃料的不完全燃烧所排放的CO等气体引起的环境污染问题，严重威胁着人类的生存与发展，因此如果能够实现CO高效催化转化，这在环境保护和能源优化利用等方面将具有重要的实际应用价值与科学意义。在本项目中，申请人发展了拓扑诱导法、原位硫化法、配体限制生长法、熔融法等方法成功制备出富氧空位氧化铟二维薄片（立方相）、六方相氧化铟二维薄片、表面硫化氧化铜二维薄片、富氧空位超薄氧化铜纳米管、氧化铜二维薄片、钯同质结等十余种低维固体纳米材料，分别用于CO光氧化、碳中和、海水电解等催化反应中。这些合成方法的发展不仅为这些物质在其他方面的应用提供了材料基础，也为创制高效催化剂提供了理论依据。. 在CO氧化方面，申请人以制备的氧化铟超薄片、氧化铜超薄片、氧化铜超薄纳米管等为催化剂，探究了这些超薄二维半导体的微观结构和电子结构，并通过原位红外光谱仪和原位拉曼光谱仪研究光氧化CO催化机制。例如，富氧空位的超薄氧化铜纳米管的光催化氧化CO速率高达2700 μmol g-1 min-1，循环使用400多次（60小时），并且可以通过在氩气氛中再活化恢复其CO光氧化性能，远超本项目的预期目标（200 μmol g-1 h-1）。这就表明通过优化低维超薄半导体的微观结构，可以实现室温下CO快速催化转化为CO2，从而能够完成快速空气净化和废气处理的伟大目标，保障人民的生存环境和身体健康。此外，通过本项目的研究，也为创制高效CO光氧化催化剂提供了夯实的研究基础，同时也为相关材料在其它领域的应用提供材料基础。