KCuxSy热电材料声子和载流子传输特性的协同调控

“Phonon Glass-Electron Crystal” materials are the best selection for thermoelectric materials because of the intrinsic low lattice thermal conductivity and high electrical conductivity. Recent studies show that the thermoelectric parameters of the material can be optimized through regulate the transfer property of phonon and carrier by several processes, the thermoelectric conversion efficiency can be improved accordingly. These processes include making the material to be nano material, lattice defect modulation and crystal orientation ordering. The pre-researches of this project show that a type of crystal that qualify the “Phonon Glass-Electron Crystal” material—KCuxSy crystal. This project will adopt CHM and CMS method to synthesis KCuxSy nanocrystals with various morphologies and diverse stoichiometric ratio. And we will get the bulk material with both nano morphology and a certain lattice orientation through a reasonable method by compact the synthesized KCuxSy nanocrystal above. By systematic study of the electrical and thermal transport properties of the bulk material, this project will reveal the correlation and mechanism between the thermoelectric property and the nano morphology, crystal lattice, lattice vacancy and lattice orientation. The ideal thermoelectric material can be produced by synergistically optimize the phonon and carrier transport properties of KCuxSy. The scientific essence of this project can guide the thermoelectric device design and may enlighten new idea for new energy using.

“声子玻璃-电子晶体”材料因其本征低晶格热导率和高电导率而成为热电材料的首选。近年研究表明：实现材料纳米化、晶格缺陷调制以及控制体相材料内的晶体学取向都可以调控材料声子和载流子的传输特性，从而优化热电参数，提高材料热电转换效率。我们的预研究找到了一类符合“声子玻璃-电子晶体”特征的材料——KCuxSy晶体。本项目拟采用简单易行的CHM方法和CMS方法调控合成多种形貌和化学计量比的KCuxSy纳米晶体材料，并设计合理有效的方法将纳米晶压制成体相材料；从而同时实现该体相材料微观结构的纳米化和微观晶格取向的有序化。通过系统研究这类体相材料的电热传输特性，深入揭示材料微观形貌、晶型结构、晶格空位、晶体取向与材料的热电性能间的关联机理和科学本质，并在此基础上协同调控该材料的声子和载流子传输特性，制备得到高效KCuxSy热电材料。本项目揭示的科学本质，有望为新型热电器件的设计和新能源的开发带来新启示。

热电材料能够将热量转化为电能，反之亦然，在废热回收、发电和制冷方面有着广阔的应用前景。合理设计和制备纳米结构已成为获得高性能热电材料的一种有效策略。本项目研究了几种硫族化合物纳米热电材料的化学合成方法，选取了合成的其中两种纳米粉体材料，分别研究了经压结成块后的热电性质，研究了样品形貌、组分、压结条件和块体微观构造与电热输运特性和热电转换性能之间的关联。本项目通过调控合成条件，得到多种单一组分以及复合组分的纳米晶体材料的简易合成方法，包括金属基底上的定向多孔硫化铜纳米材料的快速制备，硫族铜化合物微纳米异质结的一步合成，一维KCu7S4微纳米材料的制备以及Te-Sb2Te3复合纳米结构材料的合成。材料制备方法简单可靠，为纳米热电材料的规模化生产提供了可能。研究了KCu7S4一维纳米线材料在等离子体火花放电烧结（SPS）成大体积块体材料后的性能，快速烧结过程显著提高了KCu7S4块体材料的热电性能，揭示了其各向异性的特征，得到其热电性能最优化的制备条件和压结条件，为同类其他材料的热电性能的优化提供了参考。在本项目中，我们通过可扩展的自下而上的合成方法合理设计和构造了纳米结构Te-Sb2Te3高效热电复合材料，揭示了大晶界和异质界面对声子的散射从而使晶格导热率得到有效抑制，为高效热电材料的研究提供了新的思路，丰富了热电材料研究的理论依据。