二维硼碳氮多元材料的生长机理与可控制备

Two-dimensional boron-carbon-nitrogen multi-component inorganic materials and their in-plane heterojunction structures have shown great promises in the fields of dielectric materials, optoelectronic devices, semi-metal spintronic devices and energy catalysis/CO2 conversion. The growth of high-quality two-dimensional boron-carbon-nitrogen multi-component inorganic materials in a large-volume, on-demand and controllable way becomes a key prerequisite for their practical applications. Based on the first-principles calculations, transition state theory and molecular dynamics simulation, this project aims to establish a microscopic model of the epitaxial growth of two-dimensional boron-carbon-nitrogen multi-component and their in-plane heterojunctions on metal surfaces at the atomic level. To reveal the corresponding nucleation and continuous growth mechanisms, the influence of the metal substrate, growth parameters and heterogeneous atoms on material growth will be investigated. This project will try to design and propose the improved growth mechanism to achieve the controllable growth of high quality two-dimensional boron-carbon-nitrogen multi-component inorganic materials and in-plane heterojunctions. This subject is expected to provide theoretical basis and guidance for the experiments of the growth of high-quality two-dimensional boron-carbon-nitrogen multi-component materials and their in-plane heterojunction.

二维硼碳氮多元无机材料及面内异质结结构，在介电材料、光电子器件、半金属自旋电子学器件和能源催化/CO2转化等领域展现出了非常巨大的应用前景。实现高质量二维硼碳氮多元无机材料的宏量按需可控生长是实际应用的关键前提。本项目将基于第一性原理计算和过渡态理论并结合分子动力学模拟的方法，通过在原子尺度上建立金属表面催化外延生长二维硼碳氮多元材料和面内异质结的微观生长模型，揭示相应的成核及连续生长机理，研究金属衬底、生长参数和异质原子对材料生长的影响，设计和提出可控制备高质量二维硼碳氮材料和面内异质结的物理化学机制。本课题将为制备高质量二维硼碳氮多元材料和面内异质结的实验研究提供理论依据和指导。

单原子层或少原子层的二维平面晶体材料具有高迁移率、大比表面积、柔性、平面易集成等特点，在诸多领域的潜在应用逐渐得以原型实证。实现二维材料大面积高质量可控生长是产业化应用的重要前提和保证。本项目基于多尺度理论模拟构建了外延衬底(催化剂)−二维材料的表界面模型，利用表界面作用易调控的特点，提出了表界面作用与生长环境协同的创新性研究思路，建立了组分可控、取向可控和层数可控的多组分二维材料生长新机制，取得了系统的原创研究成果。包括：1)基于外延衬底表界面作用和不同组分结构的热力学相图和动力学反应路径，建立了二维有序碳氮、硼氮材料的选择性生长机制，结合标准热化学表提出了可控生长的实验参数; 2) 基于表界面作用与生长环境的协同调控，建立了台阶辅助二维过渡金属硫化物MoS2外延生长的取向可控和层数可控成核机制，与实验团队合作实现了晶圆级单层MoS2单晶和双层MoS2均匀薄膜的可控生长；3) 筛选设计了若干新型二维铁电/铁磁功能材料，并探索了相应的物性调控机制。研究成果为多组分二维材料的大面积高质量可控生长和相关应用研究提供了理论依据，提出的机制/模型已被成功地用来解释和指导实验研究。项目成员以第一/共一/通讯作者身份在Nature(1), Nat. Nanotechnol.(1), Adv. Mater. (2)等国际核心学术期刊上发表论文11篇，这些工作引起了广泛关注，其中ESI高被引论文2篇，双层MoS2可控外延生长的工作入选2022年度“中国半导体十大研究进展”。