有机环状分子中电荷输运机理研究及新型分子器件设计

Ring shaped organic molecular devices have become a forefront research topic due to prospective and potential applications in electronic devices. In this project, based on the theory method which is combined of the nonequillibrium Green's functions transport theory and the quantum chemical computation starting from the first-principles, the electronic transport properties including the electronic transmission pathway and the currents distributed of the molecular devices will be investigated, and the transport mechanism of spin electrons with the interaction of molecular magnetic moment will be studied. Also novel controllable molecular electromagnetic devices will be designed. The issues as follow will be focused on: (i) The physical origin of the molecular magnetic moment; (ii) What are the factors that affect the molecular magnetic moment and how to effectively control the molecular magnetic moment; and (iii)The physical mechanism of the interaction between spin electrons and molecular magnetic moment. Through this research, we can not only improve the fundmental theory of electronic transport in organic molecular devices but also provide valuable reference to the research and development of novel molecular electromagnetic devices.

针对目前具有重要理论意义和应用前景的有机环状分子器件，通过运用非平衡格林函数输运理论与从头计算的量子化学计算方法相结合的理论方法，研究分子器件中的电子输运性质，其中包括计算分子器件中电子的传输路径和电流密度分布，研究自旋电荷在分子磁矩作用下的传输机理并设计新型可控电磁分子器件。重点研究如下问题：（1）分子磁矩产生的物理机理；（2）影响分子磁矩大小的因素有哪些？如何实现对分子磁矩进行有效调控？（3）自旋电子与分子磁矩相互作用的物理机理。通过该项目的研究，不仅能完善当前有机分子器件中电荷传输的基础理论，而且在分子电磁器件的研发方面也能提供有价值的参考。

分子器件中自旋相关电子输运机理研究是分子电子学领域的前沿热点主题。众所周知，存在自旋极化效应的自旋分子器件的电极材料或中心分子是有磁性的。与普通自旋分子器件不同，有机环状分子器件的电极或中心分子本身并不具有磁性，其自旋极化效应根源于自旋电子与环状分子中环形电流所形成磁矩的相互作用。这种有机环状分子体系中的自旋极化效应相比普通磁性分子形成的自旋效应更具优越性，对其开展研究具有重要的科学意义和广泛应用前景。本项目通过运用基于非平衡格林函数的量子输运理论与从头计算的量子化学计算方法相结合的理论方法系统地研究了有机环状分子器件中电荷的输运机理，获得了一些具有重要科学意义的成果，主要有：（一）系统研究了具有环状结构有机分子器件的电荷传输机制，获得的主要结果有：（1）铋烯纳米带中环状缺陷形成环形电流及磁矩，磁矩大小与缺陷面积正相关，且自旋电子在内磁矩作用下产生自旋极化效应；（2）闭合型环状石墨烯纳米带中自旋电子输运特性对内、外环碳原子所处的不同杂化状态极为敏感。（二）基于有机环状分子，设计出具有特定功能的新型分子器件，研究器件的电荷传输特性，并调控器件的性能。主要结果有：（1）螺旋形石墨纳米条带形成了环形电流，而分子环形电流也正好诱发了分子磁矩，自旋电荷与分子磁矩的相互作用导致了自旋极化输运行为的产生；（2）环状Phagraphene分子器件的负微分电阻特性根源于其特有的5-6-7碳环结构，硼掺杂调控时，器件的峰谷比可以达到111；（3）运用氢化手段，设计出了低偏压下高性能的全碳分子整流器件，其整流比高达2618.05。（三）此外项目组通过计算器件电子输运和声子输运，还系统研究了有机环状分子器件的热电性能，这为今后设计热电偶等热电器件提供了有效方法。总之，通过本项目研究，我们对有机环状分子器件中电荷传输机理及器件性能调控方法有了一个比较系统深入的认识。