冶金填充床中多相反应与传递过程耦合机理的多尺度研究

冶金填充床属于双重孔隙介质反应体系，随冶金反应过程的进行，固体骨架结构（孔隙率、孔径大小及分布等）会发生不同程度的变化，因此不断变化的孔隙结构是研究冶金填充床反应特性必须考虑的重要因素。但目前对孔隙结构变化的冶金填充床内传递过程和多相反应的耦合机理尚未揭示。本研究拟将计算流体力学、传递原理、冶金反应工程学、非平衡态热力学、多尺度方法与实验相结合，针对冶金填充床内多相反应与传递过程的耦合问题展开研究。重点研究：⑴双重孔隙反应介质几何结构特征的表征方法；⑵孔隙结构及其变化对填充床反应特性和宏观传递过程的影响规律；⑶变尺度冶金填充床内多相反应与传递过程的耦合机理。本项目的科学意义在于将大尺度上的宏观传递特性与微观尺度上的化学反应机理和细观尺度上的孔隙结构变化耦合起来，在对局部结构进行细观模拟基础上，揭示冶金填充床内多相反应与传递过程的耦合机理，为进一步利用多尺度方法研究冶金反应过程奠定基础。

冶金填充床属于双重孔隙介质反应体系，随冶金反应过程的进行，固体骨架结构（孔隙率、孔径大小及分布等）会发生不同程度的变化，因此不断变化的孔隙结构是研究冶金填充床反应特性必须考虑的重要因素。本项目针对孔隙结构变化的冶金填充床内传递过程和多相反应的耦合问题展开研究。研究工作按照预定计划执行，取得的主要创新成果有：.　　⑴ 发现了石灰石类球团矿煅烧过程中孔结构随分解反应进程的演变规律，在此基础上，抽取描述多孔结构的特征参数，采用一种可双峰分布的概率密度函数构建了孔结构分布模型，并建立了描述细观孔结构特征与微观化学反应及物理传输过程之间相互联系的反应动力学模型，揭示了孔径分布形态及孔结构演变与石灰石类球团矿分解反应速率和反应机理的相互作用规律。现有动力学研究难以获得与反应各阶段都符合较好的动力学模型，本项目所建动力学模型计算结果与分解初期、中期及后期实验数据的最大相对误差均小于18.5%。.　　⑵ 将不可逆过程热力学方法和局部热不平衡的双方程模型相结合，建立了多孔介质反应器内球团矿煅烧反应与传热、传质耦合的非稳态数学模型，获得了局部热不平衡条件下，Soret和Dufour耦合扩散效应对带有强制对流的吸热反应多孔填充床内的热、质传递过程及化学反应特性的影响规律；区别与传统推导化学反应源汇项的简单反应模型，将气固反应宏观动力学的反应特性考虑在内，揭示了化学反应机制对吸热反应多孔填充床内耦合传热传质现象的影响规律，可为实际工业反应过程提供装置设计参数，促进在冶金及化工行业中推广应用多孔介质填充床类反应器的过程模拟放大技术，提升冶金及化工企业的绿色化、信息化水平。.　　⑶ 将基于离散体假设的孔隙网络方法引入多孔填充床内气固反应与传递过程耦合问题的研究，构建了颗粒堆积多孔填充床内，细观孔隙结构、微观气固反应及宏观传输过程交互耦合的多尺度孔道网络数学模型，以铁矿石的间接还原反应为例，直接在孔道等级上分析了床层孔道结构特征及颗粒自身孔结构变化对传递过程和反应特性的影响规律。形成了“基于多尺度耦合理论的孔结构变化与反应、扩散耦合模型”的介观、微观、宏观耦合方法，为冶金过程动力学和反应工程学研究复杂多相多孔填充床反应体系的耦合问题奠定了一定的理论基础。