具有吸附-光催化协同功能的多维度LDHs基微纳复合结构的生物模板导向合成

To obtain high dispersion of active groups and synergistic effect of adsorption and photocatalysis, muti-dimensional micro/nanostructures containing LDHs nanosheets with high interlayer adjustability, ZnFe2O4 magnetic nanoparticles with visible light photocatalytic activity, and hierarchically porous carbon fiber with high adsorption performance are assembled on the mesoscopic scale by using biomass as template，which serve as both morphology inducer and space blocker. The as-synthesized MgInAl-LDH/C/ZnFe2O4 duplicates the hierarchically porous structure of biomass, in which MgInAl-LDH nanosheets stack in edge-face mode and overlap with magnetic ZnFe2O4 nanorods, with both of them distributing uniformly on the surface of porous carbon, and thus have synergistic adsorption-photocatalytic activities, and visible light response due to the micro/nanostructural effect. The impact of processing conditions on the microstructure, and the interaction between structures and properties will be investigated systematically based on the combination of theoretic calculation and experimental technology. This project will provide a new route for the development novel functional materials for environment treatment.

以催化剂活性组分的高分散、吸附与光催化协同作用为切入点，巧妙利用天然模板生物活性基团的诱导效应及限域效应，采用绿色生物模板法合成技术，将LDHs的层间离子可调控性、生物质分级多孔碳的吸附性、ZnFe2O4的磁性及可见光催化活性有机结合在一起，在介观尺度上进行多维度微纳结构单元的有序组装，将天然生物中精妙的多层次结构复制到目标材料中，合成具有吸附光催化协同性、光催化活性组元高分散、可见光响应的三维MgInAl-LDH/C/ZnFe2O4磁性微纳复合结构催化材料。结构中纳米尺度的MgInAl-LDH片层以边-面结合方式，与ZnFe2O4磁性纳米棒均匀穿插生长在微米生物质多孔碳上，使纳米结构单元的催化特性展现出优越的结构整体效应。采用实验技术和理论计算相结合的手段，系统研究组装体结构与性能之间的构效关系，阐明合成及吸附催化机理，为新型吸附催化材料的合成开辟新途径。

项目执行期间，以绿色环保、可持续再生的天然生物质材料为碳源或模板，利用生物模板自身活性基团的诱导、限域效应，在介观尺度进行多维度结构组装，合成多功能协同（吸附和光催化）、可用于苛刻条件（低浓度、混杂污染物分子的分离降解）下污水处理的新型多维度LDHs（MgAlIn-LDH、ZnAl-LDH、CoAl-LDH等）基微纳复合催化材料。复合结构中LDH纳米片层以边-面结合方式，光催化剂（过渡金属氧、氮、硫、碳化物及Bi系氧化物等）均匀生长在LDHs片层搭建的限域空间内，形成吸附位和催化位充分暴露的三维多层次结构。由于独特的多层次结构、异质结能带优化及吸附催化协同，该材料对有机污染物的降解效率可得到极大提高。本项目为新型吸附催化材料的合成开辟了新途径，所合成材料具有广阔的应用前景。项目研究成果远超出计划，在J. Mater. Chem. A、J. Mater. Chem. B、Chem. Eng. J.及Carbon等国际期刊上发表22余篇（均为基金标注），论文被SCI他引210余次。获得发明专利授权17项。项目执行期间所在课题组共毕业7名硕士和1名博士生，出站博士后1人。