金催化的模型体系研究（II）：双金属表面和金-氧化物界面

Fundamental understanding of the structure-activity relation and the reaction mechanism of Au-catalyzed reactions is of great interest and importance. In this project we plan to employ stepped Au single crystal surfaces as the substrate for the fabrication of Au-M bimetal model catalysts and MOx/Au inverse model catalysts by the deposition of Pt, Pd, Co and Fe metals and CoOx, FeOx, CeOx and TiOx oxide nanoparticles. The structures of these model catalysts and the adsorption and surface reaction of CO, O2, H2, CO2, H2O, NOx, CH3OH and HCOOH on these model catalysts will be comprehensively studied to correlate their structures and activity. This project aims to fundamentally understand the structure-activity relation of Au-M bimetal catalysts and Au/MOX supported catalysts and to explore the idea of engineering active Au-M bimetal catalysts employing stepped Au surfaces with unique surface structures.The output of this project is expected to publish 8-10 articles in the peerly-reviewed journals of physical chemistry and catalysis.

理解金催化体系的构-效关系和催化反应机理具有重要的研究意义。我们拟以台阶金单晶表面为基底，研究Pt、Pd、Co、Fe等金属在其表面的生长和结构，制备Au-M双金属模型催化剂；同时研究CoOx、FeOx、CeOx、TiOx等氧化物在其表面的生长和结构，制备MOx/Au反转模型催化剂。系统研究CO、O2、H2、CO2、H2O、NOx、CH3OH、HCOOH等分子在Au-M双金属模型催化剂和MOx/Au反转模型催化剂表面的吸附和反应，关联其表面结构和表面吸附/反应性能。本项目意在理解Au-M双金属催化剂体系和Au/MOx负载型催化剂体系的构-效关系和表面反应机理，并探索利用台阶金基底表面特殊结构来构造高活性Au-M双金属催化剂的学术思想。本项目预期在物理化学和催化研究领域国际主流期刊发表学术论文8-10篇。

理解金催化体系的构-效关系和催化反应机理具有重要的研究意义。本项目基于台阶金单晶和氧化物纳米晶，制备Au-M双金属模型催化剂和Mox/Au反转模型催化剂，并系统研究典型小分子在上述模型催化剂表面的吸附和反应，关联其表面结构和表面吸附/反应性能。项目执行期间已系统研究了小分子在Au(997)、Au(110)、CeOx/Au(110)、Au/CeO2纳米晶、Au/TiO2纳米晶等模型催化剂表面的吸附和反应，观察到平台和台阶Au原子的不同催化行为、建立了Au-CeO2催化CO氧化反应表面化学反应网络及Au纳米颗粒尺寸效应本质，理解了Au-TiO2相互作用和催化丙烯在H2+O2中环氧化反应活性结构。项目执行期间在Chem. Soc. Rev.、J. Phys. Chem. C和ACS Catal.等研究领域主流期刊发表标注研究论文10篇，培养了6名博士。本项目研究结果加深了对理解Au-M双金属催化剂体系和Au/MOx负载型催化剂体系构-效关系和表面反应机理的基础理解。