晶面对金属-载体相互作用影响的同步辐射方法研究

Metal-support interaction plays a decisive role in determining the structure and catalutic property of metal/oxide catalysts, thus the fundamental understanding od metal-support interaction is of importance in the structure design and controlled synthesis of efficient metal/oxide catalysts. Crystal planes exposed on metal and oxide particles decide their surface composition and structure, and thus must play a key role in the metal-oxide interaction. In this project, we plan to fabricate model catalysts for metal/oxide catalysts including oxide nanoparticles grown on well-defined metal single crystals and nanocrystals and metal nanoparticles grown on oxide sing crystals (single crystal thin films) and nanocrystals, and to employ synchrotron radiation-based X-ray absorption spectroscopy and high-resolution photoelectron spectroscopy in combination with other techniques to study the structure and catalytic property of these model catalysts to understand the crystal plane effect on the metal-oxide interaction and the metal-oxide interaction effect on the structure and catalytic property of metal/oxide catalysts. This project aims to establish a comprehensive theory of crystal plane-dependent metal-oxide interaction.

金属-氧化物载体相互作用决定金属/氧化物催化剂的结构和催化性能，因此理解金属-载体相互作用的影响因素对于高效金属/氧化物催化剂的结构设计和控制合成具有重要意义。金属和氧化物粒子暴露晶面决定了其表面组成和结构，因此必然是影响金属-载体相互作用的关键因素之一。本申请项目拟构筑氧化物纳米粒子-金属单晶/纳米晶和金属纳米粒子-氧化物单晶（单晶薄膜）/纳米晶模型催化剂体系，利用基于同步辐射X射线吸收谱和高分辨光电子能能谱，辅于其它研究手段，研究上述模型催化剂的结构及催化性能，从而理解晶面对金属-载体相互作用的影响和金属-载体相互作用对催化剂结构和催化性能的影响。本项目的实施能够建立较系统的晶面依赖的金属-载体相互作用理论。

金属-氧化物载体相互作用决定金属/氧化物催化剂的结构和催化性能，因此理解金属-载体相互作用的影响因素对于高效金属/氧化物催化剂的结构设计和控制合成具有重要意义。在项目资助下，我们基于从单晶到纳米晶的模型催化剂研究思路，充分利用基于同步辐射大科学装置的X射线吸收谱和高分辨光电子能能谱，辅于其它研究手段，系统研究了氧化物载体（CeO2, TiO2, Cu2O, MgO）晶面对金属-氧化物载体相互作用的影响，进而研究了金属-氧化物载体相互作用对催化剂结构和催化性能的影响。研究结果揭示了氧化物暴露晶面决定其表面组成和结构，从而显著金属-氧化物载体相互作用、金属-氧化物催化剂结构和催化性能，共发表通讯作者/第一作者SCI论文20篇（其中3篇已接收发表，尚未被收录），包括Acc. Chem. Res.，Angew. Chem. Int. Ed. (2)，Chem. Eur. J.，J. Phys. Chem. C (3)，Langmuir，PhysChemChemPhys，J. Catal. (2)，ACS Catal.，Appl. Catal B，ChemCatChem等。本项目研究结果表明氧化物晶面能够作为一种结构因素调控金属-氧化物载体相互作用，为金属-氧化物催化剂的性能优化提供了新思路。