介孔碳担载的贵金属催化剂及其催化加氢反应

活性碳（AC）担载的贵金属催化剂广泛地应用于各种工业加氢反应，AC表面积高，耐酸碱，有利于贵金属的分散和回收，但其微孔不利于反应分子的扩散。本项目使用自行研制的介孔碳（CMC）和含氮介孔碳（NMC）制备担载的贵金属催化剂，CMC表面积高，孔径大，有利于反应分子在孔道中的扩散，从而提高担载贵金属的催化加氢反应活性，特别是涉及较大分子的反应。而NMC具有不同的表面电子密度和亲水性，由其担载的贵金属催化剂可能具有不同的催化性能。有关催化剂将用于不同的催化加氢反应，并与AC担载的相应催化剂比较。例如将Pd/MC用于松香的C=C双键加氢、Ru/MC用于邻苯二甲酸二辛酯（DOP）的苯环加氢、Pd/NMC用于硝基氯苯的硝基加氢等，其中松香和DOP的分子量较大，分别为302和390，期望MC较大的孔径有利于它们的加氢反应，而NMC表面N原子的电子修饰作用可能有利于提高Pd/NMC上氨基氯苯的选择性。

活性碳（AC）担载的贵金属催化剂广泛地应用于各种工业加氢反应，AC表面积高，耐酸碱，有利于贵金属的分散和回收，但其微孔不利于反应分子的扩散。在本项目中，我们使用自行研制的介孔碳（CMC）和含氮介孔碳（NMC）制备了担载的贵金属催化剂，在以苯乙烯加氢为乙苯的探针反应中，我们制备的Pd/CMC具有与进口Pd/AC一样的高活性，表明我们掌握了Pd/AC和Pd/CMC催化剂的先进制备技术，使得后续Pd/CMC催化剂的应用研究具有很高的起点。. 由于CMC表面积高，孔径大，有利于反应分子在孔道中的扩散，从而提高了担载贵金属的催化加氢反应活性，特别是涉及较大分子的反应，当与AC担载的相应催化剂相比时，CMC的优越性就显现出来了。例如，我们将Pd/CMC用于松香（分子量302）和谷甾醇的C=C双键加氢和蒽醌加氢为氢醌、将Ru/CMC用于邻苯二甲酸二辛酯（DOP）（分子量390）、及二氨基二苯甲烷等的苯环加氢中时，CMC担载的贵金属催化剂都展示了卓越的催化活性，甚至CMC担载的金属钴催化剂也表现了优异的费托合成催化活性，显著优于Co/AC催化剂。而CO吸附量热表明，担载在CMC与AC上的贵金属表面的化学性质并无本质的不同。. 本项目的不足之处是，对于含氮介孔碳（NMC）的研究较少，虽然知道了其表面具有不同于CMC的电子密度和亲水性，但对NMC担载的贵金属催化剂的表面性质还知之甚少，有关工作还将继续进行。. 此外，通过国际合作（派遣研究生联合培养），我们还进行了CMC和NMC上的液相吸附量热研究，目前国内还缺乏相应的技术手段。还进行了CMC和NMC上储氢性能研究和吸附污染物（苯酚和尼古丁）的研究，也获得了初步结果，有关工作在本项目结题后还将继续进行。. 本项目的研究工作目前已发表学术论文17篇，申请中国发明专利5项，较好地完成了主要研究目标和任务。