三维有序大孔-介孔氧化物担载纳米Au催化剂的可控制备及其VOCs氧化消除性能研究

Volatile Organic Compounds (VOCs) from the industrial waste gas and motor vehicle exhaust are considered as key contributors to air pollution, and the wanton emissions of VOCs cause the serious problems of the natural environment and human health. Therefore, selective and efficient elimination of VOCs are highly desirable. To our knowledge, catalytic conversion process has been seen as one of the most simple and effective approaches, and gold nanoparticles show very promising low-temperature catalytic activity. At present, how to controllably develop one suitable Au catalyst with excellent catalytic performance under the operating conditions at low temperature, especially their catalytic stability, remains a big challenge. In this project, the three-dimensional ordered macroporous-mesoporous (3DOM-m) Al2O3 with stable performance is chosen as the support, and the corresponding supported Au catalysts are controllably synthesized. On the basis of these, a series of Au-Pt, Au-Pd and MnOx modified 3DOM-m composite support catalysts will be prepared, and those catalytic performances for VOCs oxidation reactions will be evaluated. Furthermore, the influence of preparation conditions on the catalyst structure and surface chemical property as well as the VOCs catalytic activity will be systematically studied. Meanwhile, the relationship between structure of Au catalyst and their catalytic mechanism will be fundamentally investigated. This project implementation will provide the theoretical guidance and scientific basis for high-efficiency Au catalysts design and development.

工业废气和机动车尾气排放的挥发性有机物（VOCs）是造成大气污染的主要来源之一，VOCs的肆意排放对自然环境和人类健康危害巨大，采取有效的方法脱除VOCs势在必行。催化转化法是脱除VOCs行之有效的办法之一，纳米Au催化剂在该反应中表现出优异的低温活性。目前，存在的难题是如何设计在低温条件下，具有高活性和高稳定性的纳米Au催化剂。为此，本项目拟选择性能稳定的三维有序大孔-介孔（3DOM-m）Al2O3作为载体，可控制备负载型纳米Au催化剂，并在此基础上合成铂族金属修饰的双金属Au-Pt和Au-Pd催化剂、MnOx改性的复合载体催化剂，系统研究制备条件对催化剂结构和表面化学性质以及VOCs催化氧化性能的影响，进一步探讨Au催化剂的结构与反应性能之间的构效关系及催化机理。本项目的实施将为设计开发高活性和稳定性的纳米Au催化剂提供理论指导和科学依据。

工业废气和机动车尾气排放的挥发性有机物（VOCs）是造成大气污染的主要来源之一，VOCs的肆意排放对自然环境和人类健康危害巨大，采取有效的方法脱除VOCs势在必行。催化转化法是脱除VOCs行之有效的办法之一，贵金属纳米Au催化剂能够在低温条件下表现出优异的性能，但是由于纳米粒子稳定性差，在催化剂制备过程中经高温热处理容易发生团聚，或者在反应过程中易发生流失等，造成催化剂失活。本项目基于载体和催化剂合成方法的创新，一方面选择适宜的载体，优化载体的合成及调控结构，增强载体与贵金属的相互作用，获得性能稳定的VOCs氧化催化剂，以硬模板法制备3DOM-m Al2O3，通过调控反应过程中沉淀剂用量和结构导向剂种类，反应温度等，实现MnOx-Al2O3复合氧化物载体的结构调控。拓展上述合成方法，制备了结构可控的氧化铁、水滑石基氧化物（LDO）和纳米羟基磷灰石（HAP），并研究了其在能源与环境催化领域中的应用。甲苯氧化评价结果表明，双金属Au-Pd/3DOM-m MnOx-Al2O3催化剂具有最高的活性（T90% = 190 oC）。另一方面，利用特殊结构载体的“限域作用”以及金属与载体间的强相互作用，实现贵金属纳米粒子（Au、Pd、Pt和Ag）的分散和固载，并开展了载体功能化及催化性能研究，探索了载体微观结构对贵金属纳米粒子的稳定机制，揭示了催化剂结构与性能的构效关系。首次用纳米HAP载体开发了高稳定负载型纳米Ag催化剂。经过高温400 oC焙烧的Ag/HAP催化剂仍具有较好的CO催化氧化性能（T90% = 150 oC）。本项目的研究思路和相关成果为设计开发高活性和稳定性的贵金属纳米催化剂提供理论指导和科学依据。