功能化磁性剩余污泥对重金属离子的界面捕获行为及机制研究

The disposal and utilization of excess sludge is one of the research hotspots in environmental engineering. The preparation of sludge-based biosorbent and its application in metal-containing wastewater always attract much attention and impel domestic & foreign experts to carry out in-depth investigations on biosorp tion behavior and mechanism. However, like most microbial adsorbents, excess sludge tends to disperse in the solution and can not be recycled in a short time, causing inconvenience for post-separation. Also, the key functional groups on the sludge which can effectively capture target ions are insufficient, greatly restricting the adsorption capacity of sludge. Based on the research stated above, the pristine sludge will be modified from the point of view of solid-liquid separation and active sites, and the capacity of excess sludge will therefore be enhanced through embedding of magnetic nanoparticles and combination with natural organic materials. The physicochemical properties of functionalized magnetic sludge, capture behavior and mechanism for target heavy metals will be emphatically elaborated and analyzed in this project. Also, the stability and renewable performance of sludge materials will be synchronously discussed, which can provide enough theoretical basis for further engineering application.

剩余污泥的处置和资源化利用是当前环境工程领域的研究热点之一。其中，基于污泥生物吸附剂的制备和在重金属废水中的应用一直以来都备受关注，这种“以废治废”的思路促使了国内外专家对其吸附行为及作用机制展开了深入的研究。但和大多数微生物吸附剂一样，剩余污泥往往分散悬浮在溶液中，短期内无法有效回收，这给吸附后期的固液分离带来了不便；同时污泥表面捕获离子的“关键基团”有限，这就极大制约了污泥的吸附容量。基于以上研究现状，本课题拟从污泥的固液分离性能和活性吸附位点两个方面对原始剩余污泥进行修饰和改性，磁纳米颗粒的嵌入以及天然有机功能材料的复合将从物理和化学两个角度对污泥的性能进行提升和强化。功能化磁性剩余污泥的各种理化性能以及对重金属离子（阳离子型和阴离子型）的捕获行为和作用机制将在本课题中重点进行阐述和解析，材料的稳定性和可再生性也将同时进行探讨，这将为后期的实际工程应用提供充足的理论依据。

本研究课题是以剩余污泥资源化利用为导向，以水体中污染物去除为目标，以材料表面功能化为手段开展。首先，以剩余污泥干粉与铁盐为基本原料，通过溶剂热方法成功制备出了污泥基磁性微球。经过筛选，以多巴胺单体的聚合作用作为功能化手段，最终制备出了污泥基磁性聚多巴胺微球。该物质以多孔性的污泥基碳材料为载体，表面分散了大量具有稳定核壳结构的聚多巴胺磁性微球，在与六价铬阴离子的相互作用中表现出了高效的捕获能力。通过X射线光电能谱分析和其他表征手段的研究分析，我们发现了这种捕获机制主要包括了离子交换过程和氧化还原作用，酸性体系下，六价铬具有较强的氧化能力，而聚多巴胺涂层则表现出较强的还原能力，因此通过静电吸引和离子交换作用吸附到材料表面的六价铬发生了还原，而生成的三价铬进一步被氮原子原位固定到了材料表面，从而完成了对六价铬的界面捕获过程。剩余污泥的水热成炭并应用于重金属离子的捕获则是一种资源化利用的拓展和延伸，我们利用剩余污泥在高温高压的环境下发生脱水和碳化，制备出了各种污泥基生物炭，并研究分析了他们在形貌结构、化学组成、表面基团以及孔隙分布等方面的特征。在此基础上，我们进行了离子捕获实验，并通过活化和功能化手段对其表面进行改性以提升其在重金属去除中的能力。此外，我们还利用剩余污泥的生物活性，在序批式反应器和连续流反应器中快速培养出了好氧颗粒污泥，这是剩余污泥资源化利用的再一次拓展。这种由分散的生物絮体自聚集形成的颗粒态污泥能够快速降解水体中抗生素类物质，而我们尝试着探索这其中胞外聚合物所起到的作用。通过三维荧光光谱以及同步荧光光谱手段，我们最终成功解析了好氧颗粒污泥与两种抗生素类物质之间的作用机制。