M13噬菌体对表面原位合成金属纳米颗粒的氧化还原加速效应

本项目属于生物学、材料科学、化学化工技术和环境科学的前沿交叉领域。通过M13噬菌体pVIII衣壳蛋白结构的可控基因工程改造，使其对不同金属具有特异性/双特异性吸附功能；成功合成均匀分散于M13噬菌体表面的铁、镍和铁/镍纳米颗粒，并解析M13衣壳蛋白末端结构对金属纳米颗粒的合成与反应性能的影响规律。进一步将M13噬菌体及其表面原位合成的金属纳米颗粒复合体系应用于六价铬离子还原反应和对氯硝基苯还原反应，研究M13噬菌体对金属纳米颗粒的氧化还原加速效应；探究M13噬菌体衣壳蛋白在该氧化还原反应中是否存在电催化活性；系统考察M13噬菌体对于纳米零价金属颗粒的分散作用（抗团聚效应）和稳定化（抗氧化）作用。本研究的成功实施，将获得原创性的新发现，为催化剂和化学反应动力学研究提供新的途径，并将对有毒有害金属离子和有机物的污染治理、稀有金属的回收等，都具有重要的科学意义和社会效益。

本项目属于生物学、材料科学、化学化工技术和环境科学的前沿交叉领域，致力于以丝状纳米级M13噬菌体病毒（880×8 nm）为生物模板，介导合成均匀分散且抗氧化的单/双金属纳米颗粒（NPs），并创造性地将金属NPs@M13复合体用于重金属离子还原和对氯硝基苯降解的还原，建立了六价铬Cr(VI)、二价镉Cd(II)离子以及对氯硝基苯（p-CNB）还原反应的新方法。进一步拓展研究了M13噬菌体展示多肽在固定化酶和肿瘤标志物－癌胚抗原（CEA）检测中的应用以及环脂肽微生物合成、分析与结构鉴定方法。首先研究了M13对不同金属离子的特异性吸附规律，发现了野生型M13周身pVIII衣壳蛋白对Fe元素的特异性吸附现象，着重研究了了野生型及pVIII改造型M13对Fe（II）和Ni（II）离子的饱和吸附动力学。建立了M13末端5拷贝的pIII蛋白随机肽库特异性肽段的淘选方法，分别获得了对Fe、Ni、Cd、Si和SiO2具有吸附特异性的多肽序列。建立了M13周身pVIII蛋白N-末端肽段的基因工程改造方法，成功构建了2种Cd特异性pVIII改造噬菌体和3种强负电pVIII改造噬菌体。研究了以M13为介导模板，制备均匀分散的纳米Fe、Ni和Cu颗粒的方法，建立了以强负电pVIII末端重组噬菌体为模板，在M13表面原位可控合成Fe-Ag、Fe-Ni等双金属NPs的方法。创新性地将单/双金属NPs@M13复合体用于Cr(VI)、Cd(II)和p-CNB的还原反应，发现了M13对金属NPs的均匀分散功能及在氧化还原反应中的加速效应。尤其是，M13还具有传递电子的“导线”功能，与表面分散的双金属NPs一起，构成大量Fe-Ni@M13微电解系统，显著提高p-CNB的还原率。最后，将M13淘选获得的Si特异性多肽基因，插入D-氨基酸氧化酶末端，构建了融合酶并用于SiO2分子筛载体的固定化研究。采用M13淘选获得了特异性识别肿瘤标志物CEA的多肽，并利用M13周身2700个拷贝的pVIII衣壳蛋白对Fe的特异性吸附，探索了CEA新型检测方法。还拓展研究了微生物强化合成环脂肽及其结构鉴定方法，为M13展示多肽的分析提供了借鉴。本研究的成功实施，不仅获得了原创性的新发现，还对有毒有害金属离子和有机物的污染治理、稀有金属的回收等，都具有重要的科学意义和社会价值。