取向核壳结构MFI分子筛催化膜反应器的制备及其催化性能研究

利用分子筛催化膜反应器将甲醇、甲苯最大限度地转化成高附加值对二甲苯，具有重要的科学意义和应用价值。常规的合成方法制备的MFI分子筛膜无取向且总是存在缺陷，因而限制了分子筛催化膜反应器研究领域的发展。本项目拟采用二次生长法，以利用LB组装技术在多孔AL2O3底基上有序组装的高密度分子筛晶粒为晶种层，以自合成的廉价三聚TPA为模板剂，控制合成缺陷少且b - 轴取向的核壳结构ZSM-5/ silicalite-1分子筛膜，并以之为主体，组装分子筛催化膜反应器，以甲苯甲醇烷基化为模型反应，催化评价制备的分子筛催化膜反应器的择形催化性能。本项目研究，将获得重复性好的合成致密取向分子筛膜的新方法，以及为发展、完善分子筛催化膜反应器探索解决甲苯甲醇择形烷基化反应中的"逆向效应"问题，提供新的研究思路和理论支持。

发展简单、重复性好、且具有应用前景的组装技术，实现分子筛晶体的高度有序组装，用以合成取向分子筛膜，以及探索利用分子筛催化膜反应器将甲醇、甲苯最大限度地转化成高附加值对二甲苯，具有重要的科学意义和应用价值。本项目主要i) 发展利用LB组装技术，在致密的单晶硅、不锈钢，以及多孔AL2O3底基上，有序组装高密度MFI型分子筛晶种层，ii）再利用常用的TPA模板剂，或结合自合成的较廉价多聚TPA模板剂的结构导向作用，利用二次生长法合成致密且b - 轴取向的ZSM-5和silicalite-1分子筛膜，iii）并以之为主体，设计、加工分子筛膜反应器，以甲苯甲醇烷基化反应为模型反应，评价分子筛催化膜反应器的择形催化性能。此外，本项目还利用合成分子筛膜研究中的新发现，在制备核壳结构甲醇制烯烃和甲苯甲醇烷基化复合分子筛催化剂研究领域，获得了很好的研究成果，部分研究成果分别在第16届全国分子筛学术大会（北京）和第17届全国分子筛学术大会（银川），做了分会场口头报告。在研究周期内，培养毕业硕士研究生8人，发表学术论文16篇（EI论文4篇），申请中国发明专利4项，其中一篇学术论文获第12届宁夏自然科学优秀学术论文三等奖。此外，项目负责人获宁夏回族自治区科技进步三等奖（第一完成人），并获13届宁夏青年科技奖。因此，本项目完成了申请计划书中的任务，申请结题。