放射性废树脂水泥固化体辐照稳定性研究

放射性废树脂的处理是放射性废物处理的难点之一，中、低放射性废树脂水泥固化体在处置场300年的存放过程中会由于自身和周围环境的辐照而对固化体的性能产生影响。废树脂水泥固化体经辐照后机械性能会发生变化，树脂在长期辐射过程中会逐渐分解释放出H2等可燃气体，同时辐照也会对核素浸出率产生影响。为了确保放射性废树脂水泥固化体的安全处置亟需对其辐照稳定性开展研究。本项目拟采用钴源对放射性废树脂水泥固化体进行辐照，研究辐照对固化体机械强度、核素浸出率的变化规律。并通过微观分析探索辐照对固化体性能的影响机理。测量不同辐照剂量率和总剂量时固化体辐解气体的产生量，建立辐解气体产、扩散和释放模型，为辐解气体产生量的计算提供方法。建立放射性废树脂水泥固化体辐照稳定性的评价体系，为我国放射性废树脂的最终安全处置提供保障，项目开展对于我国放射性废树脂的安全储存有重要意义。

废树脂是最难处理的放射性废物之一。目前，水泥固化因为其原料易得、设备工艺成熟、操作简单等优点而被广泛应用于放射性废树脂的处理。放射性废树脂的水泥固化体要在废物处置场存放300-500年，因此其性能要求具有极端长期性、不可维修性等特点。放射性废树脂在进入处置场后，来自于周围废物以及树脂自身的辐照会对固化体性能产生一定的影响。为了确保固化体在处置期间的安全性需要对辐照对固化体的性能进行系统的研究，以获得辐照对固化体性能的影响变化规律，并从微观上解释固化体结构的变化，从而为保证固化体长期处置安全提供理论依据。. 利用60Co辐照装置研究了不同配方的模拟放射性废树脂水泥固化体在辐照条件下抗压强度和辐解产物。树脂体积为50%的固化体其抗压强度在累积受照剂量106Gy的辐照下，其性能符合国家标准要求。对于树脂本身当累积剂量达105Gy时，其氢气量已达到3.5%。因此树脂长期贮存和高整体容器处置时，应限制树脂放射性活度。计算分析表明，我国现有的放射性废树脂水泥固化不会产生辐照稳定性问题。. 研究了辐照对放射性废树脂特种水泥固化体的影响。重点比较了树脂固化体经过不同剂量的γ射线辐照前后固化体抗压强度、冻融试验后强度以及核素浸出率的变化规律，并通过扫描电镜比较了辐照前后水泥固化体的微观结构变化。试验结果表明：辐照会使固化体抗压强度降低，在相同的养护时间下，辐照引起的水泥固化体抗压强度损失随剂量的增加而增大，养护时间相同时吸收剂量为105Gy和106Gy的γ辐照后固化体抗压强度损失分别为13%和26%；水泥固化体经过辐照，在冻融实验中固化体稳定性影响会因辐照的介入而加剧；研究得到，SAC固化体的核素浸出率大小为Cs+> Sr2+> Co2+，辐照后固化体对浸出离子的吸附能力降低，同样浸出时间下，各核素浸出率出现不同程度的升高；SEM照片和EDX能谱图显示，在微观结构中γ射线辐照后固化体中铝胶胶团含量相对减少，辐照可能引起其水化产物中高铝凝胶的分解，从而导致对核素滞留降低而浸出率的升高。. 同时研究结果表明，已经研发得到的水泥固化配方在处置期间内结构不会破坏，浸出率升高幅度可以接受，因此废物的处置是安全的。