单晶石墨烯的可控制备、边界调控和性能研究

Graphene, a two-dimensional monolayer form of carbon atoms, has attacted worldwide attention due to its excellent electronic properties in past few years. One of the key challenges in the field of graphene synthesis is to further understand the growth mechanism and produce high-quality materials. This study will focus on the system of single-crystal graphene produced by a chemical vapor deposition method using liquid and insulating materials as catalysts, and explore the manipulation of its size、layer number and relative orientation among different graphene flakes. On the other hand, this project will systematically study the controlled formation of self-organized graphene structure with modulated edge under non-equilibrium conditions and the properties of the graphene with novel edge structure. Moreover, this study is aimed to figure out various effects of device fabrication processes on precise evaluation of intrinsic electronic properies of as-grown graphene.The project involves both material synthesis and their electronic device properties, and is important for addressing current problems associated with graphene material production and property characterization. The study of graphene edge structure evolution also provides an ideal, simplest system for exploring pattern formation by self-organization in non-equilibrium condition.

近年来，因其优异的电学性能，二维单层石墨烯材料成为世界范围内的研究热点。深入认识石墨烯的生长规律并制备出符合要求的高质量材料是本领域的基本科学问题之一。本课题以化学气相沉积技术在液态催化剂和绝缘基底表面上制备单晶石墨烯为中心，探索其大小、层数、排列等的调控。另一方面，探索在非平衡态下单晶石墨烯边界结构的可控自组织生长与相关边界结构的确认和性能。进而深入系统地研究制备的单晶石墨烯材料的本征电学性能，阐明影响器件相关性能的因素。本研究内容集材料制备和性能，针对当前石墨烯材料制备发展的要求和存在的问题，以新型液态催化剂生长石墨烯，对于石墨烯的生长规律和本征性能的认识以及制备高性能的材料具有重要的意义。石墨烯边界结构的调控研究提供了物质在非平衡态下无序到有序的转变最理想的模型体系，具有广泛的意义。

高质量单晶石墨烯的可控制备是重要的研究领域，涉及对石墨烯生长过程的调控、生长机理的认识、材料的电学性质表征和器件性能的优化。本项目针对此类重要科学问题开展工作。研究内容主要包括：1）液态铜和绝缘基底上化学气相沉积法制备石墨烯的生长调控；2）六方氮化硼（h-BN）材料的可控制备/生长调控和其作为介电层材料对石墨烯器件性能的提高；3）石墨烯晶界的形成机制研究；4）二维材料电学性质的表征方法研究。. 该项目的实施取得了一系列的研究成果，主要包括：1）以液态铜为石墨烯的生长基底，通过生长条件的调控，实现了单晶石墨烯形貌和边界结构的生长调控; 另一方面，通过刻蚀条件的调控，实现了石墨烯上刻蚀图案的调控; 以各种绝缘材料为石墨烯生长的基底，发展了两步法和小气流法，成功实现了单晶石墨烯的直接生长，提高了石墨烯的质量; 2）在固态铜基底上成功地制备了大尺寸单晶h-BN和由其组成的连续薄膜，并进一步实现了转移的h-BN材料的表面清洁。以此为介电层，实现了石墨烯迁移率的显著提高; 另外，研究揭示了单晶单层h-BN的形貌演变和刻蚀动力学; 3）揭示了石墨烯生长中晶界的形成过程，发现了晶界形成过程中的普遍几何规律; 4）通过施加了偏压的原子力显微镜针尖的轻敲模式直接成像的新方法，实现了二维材料电学性质的快速检测。. 上述成果受到国际同行的关注。例如，石墨烯的形貌调控工作被国际知名专家（Prof. James M. Tour)评价：“令人感兴趣”和“精确动力学控制机制值得受到重视（Acc. Chem. Res., 47, 1327-1337, 2014）”。晶界形成工作被同行评价：“近来报道的几何模型有效地描述了晶界形成过程”。表征方法工作被同行评价为：“首次报道（Adv. Electron. Mater. 2, 1500255, 2016）”。