形貌层数可控的石墨烯合成和性能研究

二维单层石墨烯材料以其优异的电学性质引起了广泛的关注。为获得高的电子器件性能，制备高质量、晶体结构和层数可控的石墨烯是当前石墨烯研究中的重要的基本科学问题。本研究致力于探索解决这些问题的方法，主要采用化学气相沉积技术探索几何形貌、晶格结构、层数可控的石墨烯片的可控合成和生长机理，并将探索此类材料特殊的电子传输性能、各向异性物理化学方法刻蚀/图案化以及与层数相关的表面性质。另一方面，探索此类材料各种形式的电学性能调控和场效应器件性能。本研究包括新材料的可控生长、特殊物理性质和电子器件性能，这些内容互相联系，形成一个统一的有机整体。本项目是石墨烯材料的前沿研究课题，在基础科学和应用研究方面均有重要的意义。

本项目制定的背景主要基于以下两个方面。第一，石墨烯生长中的一些基本科学问题，如生长机理、层数/边界结构/晶格完美程度的控制认识需要深化。这些问题提出了对生长机理进一步深入认识和开发相应的石墨烯材料的可控制备技术的要求。第二，我们前期的工作发现了石墨烯的热力学稳定存在形式，等边六角形单晶石墨烯。以等角六边形石墨烯生长单元为起点，进一步拓展形貌层数可控的石墨烯家族是这一项目的依据。本研究项目旨在探明石墨烯在化学气相沉积合成中通过自组织机理形成的具有规则几何形貌的石墨烯基本单元的多样性和可能性，并以此材料体系来研究石墨烯生长和性能的一些基本科学问题。.主要研究内容包括三个方面： 1）几何形貌可控的石墨烯片的生长、层数/层间排列关系、生长动力学和机理研究；2）几何形貌可控的石墨烯片材料体系的物理性质研究，包括系统地研究此类材料的各向异性电子传输行为、刻蚀规律以及表面物理化学性质；3）几何形貌可控的石墨烯片材料体系的掺杂电学性质调控及场效应器件性能研究。.取得的一系列重要研究结果包括：1）引入了液态铜表面生长单晶石墨烯的新方法和新观念，实现了成核均匀正六边形的高质量单晶石墨烯的生长；2）实现了单晶石墨烯形貌/边界的近乎完美的连续调控并揭示了石墨烯的分形刻蚀模式；3）实现了石墨烯的低温高氮掺杂；4）揭示了石墨烯晶界形成过程和规律。上述成果受到了国际同行的广泛关注。液态催化剂工作分别被PNAS和Nanotech Insights评价为“在石墨烯片的生长和组装方面向前迈进了一大步”和“显著和创新性的成果”。英国皇家化学会的Chemistry World在其主页最显要的位置报道了石墨烯刻蚀工作。石墨烯边界调控工作被Acc. Chem. Res.评价为“基于这些令人感兴趣的结果，进一步探索精确动力学控制机制是一个引人兴趣的领域，应该更加受到重视”。