石墨烯单晶原位生长机理与可控制备方法研究

The defects caused by the grain boundary of polycrystalline graphene severely weaken the intrinsic properties of graphene, which limits the large-scale application of graphene. Large area single crystal graphene has been paid much attention. However, the controlled preparation of single crystal graphene is still in the exploratory stage, and there is no perfect theory to guide the practice. To solve this problem, this project intends to use low-energy electron microscope and precision pulse gas system to design an in-situ observation system to in-situ observe selective nucleation, controllable growth process of single crystal graphene at the atomic level, establishing the kinetics model of selective nucleation process, revealing the epitaxial growth dynamic process of single crystal domain. The mechanism of selective nucleation and controllable growth of graphene is revealed, and the preparation method of high quality single crystal graphene can be obtained.

多晶石墨烯的晶界引起的缺陷严重削弱了石墨烯的本征性能，进而限制了石墨烯的规模化应用，而石墨烯单晶的完美结构与优异性能越来越受到关注。目前，石墨烯单晶的可控制备及成核生长机制已经成为前沿研究的焦点，但是仍处于实验探索阶段，还没有完善的理论来指导生长实践。针对这个问题，本项目拟利用低能电子显微镜和精密脉冲气源系统设计搭建石墨烯原位生长观测系统，在原子层面上精确原位观测石墨烯单晶选择性形核和定向生长过程，构建选择性成核动力学模型，跟踪石墨烯单晶晶畴生长的边缘动力学过程。揭示石墨烯选择性形核和定向生长的机制，建立高质量石墨烯单晶可控制备方法，为石墨烯单晶的精确定向生长提供新的思路。

多晶石墨烯的晶界引起的缺陷严重削弱了石墨烯的本征性能，进而限制了石墨烯的规模化应用，而石墨烯单晶的完美结构与优异性能越来越受到关注。目前，石墨烯单晶的可控制备及成核生长机制已经成为前沿研究的焦点，但是仍处于实验探索阶段，还没有完善的理论来指导生长实践。针对这个问题，本项目设计并成功搭建了一套基于低能电子显微镜及精密脉冲气源系统的原位生长观测系统，基于该系统对脉冲微气流方法生长石墨烯的工艺进行了开发，原位对高温下铜箔表面的碳纳米团簇聚集、成核的动力学过程进行了动态成像观测，发现了其内在作用机制，进而制备出了高质量的单层单晶石墨烯。众所周知，单晶衬底是单晶覆盖层材料外延生长的基本模板。与这种广泛的理解相反，在我们开发大面积单晶石墨烯制备工艺过程中，我们发现了石墨烯晶畴可以在非单晶铜箔衬底上定向外延生长，突破了对晶体生长固有的认知。经过大量的实验，我们从理论和实验两方面证实了在特定多晶铜箔衬底上可以定向生长单晶石墨烯薄膜。所制备的单晶石墨烯薄膜在SiO2 / Si衬底上测得超过20000cm2V-1s-1的载流子迁移率。通过上述关键核心技术的突破，在原子层面上精确原位观测了石墨烯单晶选择性形核和定向生长过程，揭示了石墨烯选择性形核和定向生长与衬底之间的作用机制，建立了高质量石墨烯单晶可控制备方法，为单晶石墨烯薄膜的精确控制生长和性能调制提供新的思路。