气固反应系统中若干典型介尺度问题的研究

Gas-solid reactive systems are typical multi-scale complex systems. The meso-scale structures and their coupling with heat/mass transfer and reaction kinetics are the key to bridging complex behaviors on the particle scale (micro-scale) and the reactor scale (macro-scale), which are however normally neglected in traditional research of chemical engineering. Based on current meso-scale modeling of concurrent-up gas solid riser systems, this project is to study several other characteristic phenomena on the meso-scale, e.g., granular flow, bubbles, particle clusters in both concurrent-down flow and vortical flow of cyclones. The emphasis is especially put on the common principles of dominant mechanisms and their compromise, thereby to establish a meso-scale theory that may unify all these meso-scale phenomena. Based on this unified theory, we aim to introduce meso-scale structure into various coarse-graining methods, statistical mechanics and their constitutive relations, and to implement highly efficient, hybrid, massively parallel computing and therefore to establish certain platform that enable both accurate and efficient prediction of gas-solid reactive systems and their design, scale-up and optimization. That platform will be exercised and verified through applications in multiphase reactive systems.

气固反应系统具有典型的多尺度复杂性，其介尺度结构和传递-反应行为间的复杂相互作用是关联颗粒单元（微尺度）与反应系统（宏尺度）行为间的关键，也是传统研究中缺失的环节。在已有的针对气固并流上行系统的介尺度理论研究基础上，本项目将针对气固反应系统中若干典型的介尺度现象（如颗粒流分相结构、气泡、颗粒聚团等），通过对其控制机制的分析和控制机制间协调原理的共性研究，建立具有一定普遍意义的介尺度统一理论；在其基础上，将介尺度结构引入并改进粗粒化模型、统计力学以及本构封闭模型，实现其高效的异构并行计算，形成准确、高效的过程优化、设计和放大的方法基础和计算平台，并为解决复杂多相反应系统的应用难题提供共性基础。

气固反应系统具有典型的多尺度复杂性，其介尺度结构和传递-反应行为间的复杂相互作用是关联颗粒单元（微尺度）与反应系统（宏尺度）行为间的关键，也是传统研究中缺失的环节。在已有的针对气固并流上行系统的EMMS介尺度理论研究基础上，本项目针对气固反应系统中若干典型的介尺度现象（如颗粒流分相结构、气泡、颗粒聚团等），通过高速摄像等实验手段，以速度分布、浓度分布、脉动能分布、径向分布函数等参数揭示颗粒流体系统中，以浓稀分相结构为代表的相内以及相间界面上的非平衡特征，确定浓度和速度的双峰分布是表征这种非平衡特性的关键。在此基础上，将双峰介尺度结构参数量化，并引入质量、动量、能量、组分以及能量耗散率的演化方程中，得到任意微元上的考虑了结构的多相流动和反应传递方程，以及耗散率方程。通过分析指出，单纯的能量耗散率最小只适用于均匀的两相流动状态；而在两种控制机制相互协调的基础上建立起来的EMMS稳定性条件，可以适用于非均匀的两相流化系统。这为寻找具有一定普适性的气固流动反应系统的介尺度统一理论，提供了基础。而且模型本身通过模拟实际多相反应系统，发现准确度远高于传统的平均化方法。在其基础上，将介尺度结构进一步引入并改进DDPM、MPPIC等粗粒化模型，提出了考虑离散颗粒信息的EMMS曳力模型和粗粒化计算方法。将双峰结构引入颗粒流的动理学为代表的统计力学，得到了考虑结构的固相本构封闭模型。上述研究，进一步实现了高效的异构并行计算程序，形成了准确、高效的过程优化、设计和放大的方法基础和计算平台。利用此平台能力，通过模拟验证MTO的过程放大，为MTP的中试放大与优化，FCC工艺反应器中的喷嘴设计优化等工业应用难题，提供了共性基础和解决方案。