气固反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构的形成机制及调控

In gas-solid reactions, the adsorption of small molecules and atoms could induce the structural transformation of metallic alloying nanocatalysts so as to form the meso-scale structures, but the structure-property relationship of the meso-scale structures is still unclear, which limits the development of new catalysts and the optimization of the reaction process. In this project, we propose to investigate the formation mechanism and fine-tuning of the meso-scale structures of metallic alloying nanocatalysts in gas-solid reactions, taking the reduction of NO by CO over Pd-Rh alloying nanocatalysts as examples. First of all, we aim at understanding the structures, the stability condition, the kinetics in the formation process, and the fine-tuning of the reaction in the reduction of NO by CO over Pd-Rh alloying nanocatalysts by a combination of multiscale theoretical methods and experimental investigation. The multiscale theoretical method is proposed to include first principle calculations, molecular simulation methods, and machine learning techniques et al. Then, the relationship of the meso-scale structures and the catalytic performance (activity, selectivity, and stability) of metallic alloying nanocatalysts in the reduction of NO by CO will be investigated. It is expected that our results could develop a new methodology for the design of high efficient metallic alloying nanocatalysts and optimization of the related catalytic reaction processes.

在气固反应中，参与反应的气体分子和原子会影响金属合金纳米催化剂的本征结构，最终会形成一种反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构，然而人们对这种反应中介尺度结构了解不够深入，制约着这类催化剂的开发及工艺的优化。本项目以Pd-Rh等催化体系上CO还原NO反应为切入点，围绕反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构的形成机理与反应的定向调控这个关键科学问题，通过耦合第一性原理计算、分子模拟方法及机器学习等先进算法和模型的多学科交叉的跨微、介尺度模拟方法，通过深入研究反应环境中结构优化、结构的稳定性条件、结构形成的动力学过程及结构表面反应的定向调控，并巧妙结合已有实验结果及新的实验制备和表征，阐明Pd-Rh等催化体系在CO还原NO反应中介尺度结构的形成机制、稳定性条件和动力学调控规律，并建立反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构与催化性能的定量和定性关系，为金属合金纳米催化剂工程应用的可控放大和工艺优化提供指导。

在气固反应中，参与反应的气体分子和原子会影响金属合金纳米催化剂的本征结构，最终会形成一种反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构，然而人们对这种反应中介尺度结构了解不够深入，制约着这类催化剂的开发及工艺的优化。本项目以Pd基或Pt基等催化体系上CO还原NO反应为切入点，通过耦合第一性原理计算、分子模拟方法及机器学习等先进算法和模型的多学科交叉的跨微、介尺度模拟方法，通过深入研究反应环境中结构优化、结构的稳定性条件、结构形成的动力学过程及结构表面反应的定向调控，并巧妙结合已有实验结果及新的实验制备和表征，阐明Pd基或Pt基等催化体系在CO还原NO反应中介尺度结构的形成机制、稳定性条件和动力学调控规律，并建立反应中金属合金纳米催化剂介尺度结构与催化性能的定量和定性关系，为金属合金纳米催化剂工程应用的可控放大和工艺优化提供指导。在本基金项目的资助下，总共发表SCI收录的研究论文39篇，其中IF >3的论文27篇，包括在Nature Catalysis, Advanced Energy Materials, ACS Catalysis等高水平期刊上发表论文24篇。项目执行期间，共培养硕士生5名，博士生4名（均已顺利毕业）。另有在站博士后1人，在读博士生4人，在读硕士生14人。主办国际学术会议1次，参加国际相关会议3次，国内相关学术会议6次，邀请国内外专家进行学术交流2次。