基于X射线自由电子激光的气态分子超快成像新方法研究

X-ray free electron lasers (XFEL) have great promises in various scientific disciplines due to their extreme brightness, ultra-short pulse duration, and temporal and spatial coherence. Therefore many countries, including our country, list XFEL as one of the priority scientific facilities. Due to these advantages, XFEL pulses can be used to image in real time ultrafast structural changes of gas-phase molecules. New ultrafast imaging principles and methods based on the XFEL pulse parameters become urgent research projects. In this proposal, we propose to study one of the new imaging methods, namely, ultrafast photoelectron diffraction (UPED). Compared to ultrafast X-ray diffraction (UXD) using photon scattering, UPED (using electron scattering) can provide higher spatial resolution with the same X-ray photon energy, and has the promise of becoming a competing and complimentary imaging method to UXD. We propose to perform systematic studies on UPED, from the fundamental mathematical descriptions of the imaging and structure retrieval processes, to detailed application methods to gas-phase samples by considering their special properties (such as the uncertainty and the controllability of molecular spatial orientations).

X射线自由电子激光（XFEL）因为其极高的亮度、超短的脉冲时间、以及时间空间相干性，在各科学领域有极大的应用前景，是各个国家，包括我们国家，优先建设的大型科学装置。XFEL光脉冲的这些优势使其可以对气态分子的结构变化超快实时成像。基于XFEL光源参数的气态分子超快成像新原理、新方法成为现阶段亟需研究的课题。本项目将研究这样一种新成像原理，即超快光电子衍射（Ultrafast PhotoElectron Diffraction, UPED）。与超快X射线光子衍射（Ultrafast X-ray Diffraction, UXD）成像相比，UPED可以在同样的光子能量下提供更高的空间分辨率，有望成为一种和UXD竞争和互补的超快成像方法。本项目将围绕UPED成像原理进行系统的研究，从基础的成像和结构反解过程的数学描述，到结合气体样品特有性质（比如分子空间取向的不确定性及可调控性）的应用方案。

近年来各类先进光源技术进展迅速，比如X射线自由电子激光、超强红外激光等。这些先进光源与物质的相互作用成为物理学研究的前沿问题。本项目聚焦于理解各类先进光源---尤其是X射线自由电子激光与超强红外激光---与气态原子分子之间的相互作用。具体研究内容包括基于X射线自由电子激光的气态分子光电子全息成像理论研究，碱土金属原子光电离过程研究，基于光电离过程的钍-229原子核激发过程等。在本项目的资助下，我们取得了几个比较重要的研究结果：（1）指出了基于X射线自由电子激光的光电子全息成像方法反解分子结构存在的误差问题，从理论上明确解释了其来源，并给出具体解决方案；（2）与美国俄亥俄州立大学实验组合作，研究了碱土金属原子多光子双电离过程，首次证实了光电子回碰过程可以在圆偏振激光场中发生；（3）将强场原子光电离过程与钍-229原子核物理结合，提出了一种基于光电离的原子核同核异能态激发方案，开辟了一个新的研究方向。这些研究切实地推进了光电离物理的研究进展，增进了先进光源与物质相互作用的理解，具有较重要的科学意义。