碳酸盐阴离子交换膜燃料电池捕获与封存二氧化碳的研究

Carbon capture and storage (CCS) is an effective method to reduce the total amount of carbon dioxide in the atmosphere. However, current carbon dioxide separation from industrial gas exhausts is energy –intensive process which makes CCS difficult for wide application, thus it is important to develop a green, energy saving technique for CCS. Here, we propose, a novel direct ammonia carbonate anion exchange membrane fuel cells for CCS using cathode oxygen reduction reaction to electrochemically capture carbon dioxide and produce carbonate, and anode oxidation reaction will release carbon dioxide and further captured by ammonia. This study will employ the characterization techniques of electrochemistry and material with an emphasis on the synergistic effect of carbon dioxide selective catalyst prepared from different types of materials, composition and morphology, comprehensive analysis of the key material criteria effect for the absorption preference (compared to water) on the catalyst surface; the electrochemical behavior of conventional catalyst will be investigated and used as a benchmark for comparing to that of other catalysts; fuel cell and electrode performance will be investigated under different operating conditions. This proposal is dedicated to explore a novel method for CCS, the research outcome will complete the application of anion exchange membrane fuel cells.

碳捕获与封存是减少大气中二氧化碳含量的有效技术手段，目前工业废气中二氧化碳捕获过程耗能高，难以广泛应用，亟待发展一种新型绿色、低能耗的碳捕获与封存技术。本项目提出利用新型直接氨碳酸盐阴离子膜燃料电池的氧还原反应来捕获二氧化碳气体后生成碳酸根，通过阳极氧化反应释放二氧化碳并由氨吸收，产电的同时完成碳捕获与封存。项目结合电化学、材料等多种分析手段，重点研究在制备二氧化碳选择性多元催化剂时，不同材料种类、组成和形貌下的协同效应，综合分析影响二氧化碳优先吸附能力（与水相比）的关键材料学指标；研究典型催化剂在碳酸盐电解质中氨氧化反应的电化学行为，对比分析非典型催化剂的相关电化学参数；研究燃料电池在不同操作条件下，电极催化层组成对电池和电极的影响规律。本项目旨在探索新的碳捕获与封存技术方法，预期研究成果将丰富和充实阴离子膜燃料电池的应用。

碳捕获与封存是减少大气中二氧化碳含量的有效技术手段，目前分离收集工业废气中二氧化碳技术耗能高，难以推广使用。本项目研究在低温直接氨阴离子膜燃料电池中，利用阴极氧还原反应将二氧化碳和氧气混合进气转化为碳酸根，阳极燃料为氨水，达到捕捉二氧化碳的目的。项目首先验证了CO2在阴极参与了电化学反应，实验中观察到碳酸根的浓度随反应时间增加而升高；重点研究了阴极催化剂中碱土金属氧化物与氧还原催化剂在不同材料种类、组成和形貌下的协同效应，优化了制备方法和工艺，获得了具有良好二氧化碳选择吸附性的FePc-CaO/C阴极催化剂即在0.0V vs.Hg/HgO电位下，Pt/C和FePc-CaO/C的电流分别为0.4 和0.14 mA； 在一种新型固态半电池中，快速、简单的对阴极催化剂的CO2选择性进行评价；探究了不同催化剂在碳酸盐电解质中的氨氧化活性，结果表明Pd-Ni/C性能最佳；项目还开展了MEA优化实验，主要对阴极和阳极中聚合物粘合剂的量进行了优化，实验结果表明，当在阳极中加入10wt%和阴极15wt%季铵化聚砜，操作温度30oC和100%RH时，单电池性能最佳，为7.8mWcm-2。下一步将研究在碳酸盐电解质中高效的氨氧化催化剂，以及新型耐温电解质，以提高电池运行温度。