大孔结构-整体式催化剂的制备和应用研究

氢-燃料电池是新能源的重要领域，其核心由氢源系统和电池系统构成，碳氢化合物制氢是给燃料电池供氢的重要途径。现行的工业制氢技术设备庞大，不适合为燃料电池供氢；"小型化"是氢-燃料电池的氢源系统需要解决的核心技术。目前的研究认为孔道在几百微米范围的微型催化反应器是实现小型化的优选途径，但是其体积仍然太大。本项目研究小型化的新途径，以制氢中的氢气中一氧化碳优先氧化为代表反应，将催化剂研制成孔径在纳-微米范围的大孔结构-整体式型，一方面可缩小催化反应器的体积，另一方面利于传质可提高反应物的催化转化效率。研究内容包括大孔结构-整体式载体的制备科学，催化剂组分在大孔结构-整体式载体上的负载技术和机理研究，催化性能和构-效关系研究，孔结构的调控和优化设计研究等。总体目标：开拓制氢系统小型化的新途径，揭示相关的基本原理，获得有知识产权的新技术。

碳氢化合物制氢是给燃料电池供氢的重要途径，现行的工业制氢技术设备庞大，不适合为燃料电池供氢。“小型化”是氢-燃料电池的氢源系统需要解决的核心技术。目前的研究认为孔道在几百微米范围的微型催化反应器是实现小型化的优选途径，但是其体积仍然太大。本项目研究了小型化的新途径，以制氢中的氢气中一氧化碳优先氧化为代表反应，将催化剂研制成介孔-大孔-整体式型，一方面可缩小催化反应器的体积，另一方面利于传质可提高反应物的催化转化效率。研究内容包括此类催化剂的制备，催化剂组分的负载技术和机理，构-效关系研究，孔结构的调控和优化设计研究等。实现了预期目标。.主要研究了：具有介孔-大孔结构-整体型（meso-macroporous monolith，下面缩写为3M）的Al2O3、SiO2、TiO2的制备；K-Pt/3M-Al2O3 、CuO-CeO2/3M-Al2O3、Ni-Pt/3M-Al2O3、K-Ru/3M-SiO2等催化剂的制备和其对富氢气中CO的优先氧化净化以及构-效关系等；研究了纳米碳管担载Pt-Ni催化剂，大孔磷铝分子筛担载Ru-Co等催化剂和石墨烯担载Pt-Ni催化剂对CO优先氧化的性能和催化剂的构-效关系。研发出了制备介孔-大孔结构-整体型氧化物的技术；发现将催化剂制作成介孔-大孔-整体式型是实现小型化或微型化的有效途径，除了制氢对其它领域也有参考价值；研发了介孔-大孔结构-整体型氧化物上负载纳米金属催化剂的技术；发现纳米碳管和磷铝分子筛是有潜力的CO优先氧化催化剂载体。.发表标注资助的论文10篇，另两篇论文已经提交了修改稿，另一篇论文已投稿。这些论文发表于Appl Catal B: Environ、Chem Commun、Int J Hydrogen Energy、Chem Eng J等一区或二区的国际核心期刊上。申请专利4项，其中两项已授权。