分子高次谐波相干操控的理论研究

Molecules are the smallest particles of pure chemical substances that still retain their composition and chemical properties. Thus the study on the molecule harmonic generation is the greatly important base of the study on the interaction of an intense laser field with substances. This program will carry out work based on strong field physics incorporating with structural chemistry: Choosing the diatomic molecules whose structures are relatively simple as the research objects, then using the ab initio quantum-chemical method, we will analyze their molecular chemical bonds, and calculate their multiple orbitals; Based on quantum electrodynamics and strong field physics, we will establish a numerical model to research the relationship between the interference of the harmonics from molecules and the molecular orientation, the electron-cloud distribution and the symmetry of the orbital, respectively; We will disclose the physical mechanism of the interference effect of the harmonics from molecules, then determine the position of the interference extremum. The targets of this research program are as follows: Controlling the harmonic interference by changing molecular orientation based on the difference of electron-cloud distributions of molecular orbitals, and controlling the position of the interference extremum, then using the molecular harmonic to generate attosecond pulses better. To find new physical phenomena, reveal new physical rules and explore possible physical applications are also the aims of this program.

分子是保持物质化学性质的最小单位，因此研究分子的高次谐波生成是研究强激光场与物质相互作用的重要内容。本课题拟结合应用强场物理学和结构化学开展工作：选用结构相对简单的双原子分子为研究对象，通过分析分子的成键情况，应用量子化学从头算的方法计算分子的占有轨道，以及各轨道的电子云分布和轨道对称性；结合量子电动力学和强场物理学建立数值模型，考查分子高次谐波的干涉极值位置与分子取向、电子云分布、轨道对称性间的关系，明确由不同轨道产生的谐波间的干涉情形；确定分子结构对高次谐波能谱干涉、调制的物理机制，确定谐波干涉极值的产生条件。旨在结合轨道电子云的分布特征，通过改变分子的取向控制源于各轨道谐波谱的产量，进而控制谐波干涉极值的位置，达到对某一级次谐波产量进行操控的目的，从而更好的应用分子谐波合成阿秒脉冲。另外，对这一课题的研究有望发现新的物理现象，揭示新的物理规律，探讨可能的物理应用

当强激光照射原子、分子时，电子在激光场中获得的能量以高频光子的形式辐射，即高次谐波。高次谐波具有辐射脉冲时间短、频带窄、波长可调谐特点的高次谐波，提供了一种与物质内部动力学行为相匹配的亚飞秒时间尺度和亚埃空间尺度的独特工具。有望应用高次谐波探测分子的内部结构，以及跟踪化学反应过程等。. 应用高次谐波的非微扰量子散射理论，研究了CO2最高占有轨道的高次谐波谱和电子云分布特征的关联。应用化学软件GAMESS得到分子轨道，通过理论计算得到对应轨道的谐波谱。通过对比轨道的电子云分布和谐波谱，发现两者的关联。动量空间中的电子云分布存在节面，在这些节面上是有极少的电离参与谐波生成，因此这些节面的能量在谐波谱上表现为极小值。由于谐波主要反应了激光偏振方向的电子云分布，这表明通过改变激光偏振方向进行逐次扫描，有可能获得电子云的动量分布的全部特征。结合应用分子的Ammosov–Delone–Krainov（ADK）电离理论和谐波的Lewenstein模型理论，我们研究了取向N2分子多轨道效应对谐波谱的影响。分子结构引起的干涉效应和来自不同轨道的谐波间的干涉效应同时存在于总谐波谱中。不同轨道的产率对着分子取向以及激光的光强变化而变化。因此来自不同轨道的谐波间的干涉效应也相应的随着分子取向和激光光强的变化而变化。建立分子结构和高次谐波干涉特征的对应关系，探讨利用高次谐波确定分子结构的方法。