二氧化碳捕集与转化一体化纳米反应器的构建及其关键科学问题

Capturing and conversing carbon dioxide (CO2) to valuable chemicals are crucial for reduction of greenhouse gases emissions and utilization of resources. To date, there are some major challenges in the carbon capture and conversion (CCC) processes, such as high energy consumption, poor stability of catalyst and low CO2 conversion. In this project, we propose to construct a MOPs-based (microporous organic polymers, MOPs) nanoreactor where CO2 can be captured and converted simultaneously with high catalytic activity and conversion. The main contents in this proposal are as follows: .(1) Application of “bottom-up” strategy to design high affinity units for CO2, catalytic units for CO2 conversion and polymer monomers, then to combine them to multifunctional constitutional blocks..(2) Assembly of MOPs-based nanoreactors via condensation, coupling reaction and Friedel-Crafts reaction under solvothermal conditions..(3) Investigation of the adsorption and catalytic mechanism of the CO2 in a confined reaction field..(4) Collection of thermodynamic data and building a kinetic model of the CCC processes in the confined reaction fields. .In summary, our project should provide useful information about construction of nanoreactor, mechanism of the CO2 capture and reaction in nanoreactor as well as the kinetic equation of the CCC processes. Moreover, our research on the project can provide the fundamental data and theoretic supporting for the engineering design of CCC process in an industrial scale.

将CO2捕集并转化为高附加值的化工产品，对减少温室气体的过量排放以及资源的高效利用有重大战略意义。针对当前CO2捕集与转化过程存在能耗高、催化活性不稳定及转化率低等问题，本项目拟构建对CO2具有高吸附选择性和高催化活性的基于微孔有机聚合物（MOPs）的纳米反应器，实现CO2的捕集与转化一体化。具体地：(1)运用Bottom-up策略，设计聚合物单元模块、CO2亲合模块和催化模块，构筑多功能聚合物砌块单元；(2)通过缩合、偶联、傅克等反应，构建基于MOPs的纳米反应器，并实现其可控合成；(3)从分子层次探究CO2在限域反应场下的吸附机制及催化转化机理；(4)获取CO2捕集与转化的反应热力学数据，建立限域反应过程的动力学模型。通过本项目的研究，将为纳米反应器的构建策略、限域反应机理及反应过程动力学等方面的关键科学问题提供理论支持，为资源高效利用的工业化设计提供基础数据及指导。

将CO2捕集并转化为高附加值的化工产品，对减少温室气体的过量排放以及资源的高效利用有重大战略意义。针对当前CO2捕集与转化过程存在能耗高、催化活性不稳定及转化率低等问题，本项目设计了多种CO2的捕集与转化催化材料，实现了CO2的高效捕获和有效转化。本项目的主要内容及取得的主要研究结果有：.（1）运用Bottom-up策略，设计聚合物单元模块、CO2亲合模块和催化模块，构筑多功能聚合物砌块单元，通过缩合、偶联、傅克等反应，实现其可控合成了系列纳米孔有机聚合物分子，用于CO2的高效吸附与分离。如合成了系列三嗪的多级孔聚合物，在该多级孔聚合物中嵌入金属离子，制得了具有催化活性的固体催化剂，其 CO2的吸附量达到7.9 wt%。.（2）设计制备了系列多功能纳米材料，作为高性能催化剂，实现了CO2热催化、光催化、电催化等多模式催化转化，对CO2资源化利用，将CO2转化为高附加值的化工产品。如以Sn、Sb双位点催化平台，其在水系电解质体系中获得了96.5%的甲酸选择性。.（3）从分子层次探究了CO2在限域反应场下的吸附机制及催化转化机理。.（4）获取了CO2捕集与转化的反应热力学数据，建立限域反应过程的动力学模型。.本项目所取得的成果为纳米反应器的构建策略、限域反应机理及反应过程动力学等方面的关键科学问题提供理论支持，为实现“碳达峰碳中和”目标，推进“双碳”工作及资源高效利用的工业化设计提供基础数据及指导