高通量金属套管式微通道反应器捕集二氧化碳的基础研究

以微化工技术这一化工过程强化的前沿技术为手段，围绕温室气体二氧化碳减排这一国际和国内热点领域，探索高效、低成本二氧化碳捕集纯化的新方法及其科学基础。本项目提出利用新型金属套管式微通道反应器为新颖的CO2捕集装置，其具有独特二维环向微通道结构和错流混合特征，无需数增放大即可实现高通量。重点研究套管式微通道反应器内不同吸收条件下CO2的传质、吸收和反应机制，建立相应的理论模型；研究微通道结构尺寸、流体流动和混合接触方式、工艺条件等对液侧体积传质系数、界面面积、气液传质效率、压降等的影响规律，寻求最优工艺条件，构建微通道结构－吸收工艺－传质界面面积－传质效率间的内在关系模型，以此揭示气液两相在金属套管式微通道反应器内的传质和反应规律，为未来新反应器的设计和CO2捕集的低成本、规模化应用奠定实验和理论基础。

本项目基于改进研制的高通量金属套管式微通道反应器（MTMCR），研究了CO2的物理吸收和化学吸收过程，特别是中速和快速等反应吸收条件下的气液传质机制，得到了不同吸收条件下的气液传质规律；同时，引入人工神经网络模型，对MTMCR的传质界面面积进行预测，平均相对误差仅为4.67%，预测结果和实验结果吻合良好。进一步以工业上常用的有机胺如乙醇胺（MEA）和N甲基—二乙醇胺（MDEA）结合哌嗪，以及氢氧化钙为吸收剂，考察了各因素对液侧体积传质系数和CO2脱除率的影响，得到了较优吸收工艺条件；并对含H2S/SO2、CO2和N2复杂体系进行了选择性吸收H2S/SO2的气液传质过程研究，得到了相应的气液传质机制。通过上述研究，揭示了气液两相在MTMCR内的传质和反应规律，通过解析反应过程，建立了合理的理论模型，构建了微通道结构－吸收工艺－传质界面面积－传质效率间的内在关系模型，形成了一种高效、高通量捕集分离二氧化碳的平台新技术，为未来新反应器的设计和CO2捕集的低成本、规模化应用奠定实验和理论基础。此外，本项目进一步探索了将MTMCR拓展应用于NO和SO2吸收、O2氧化亚硫酸铵等多种气液传质受限的实际应用体系，性能优良，较传统气液传质设备同样有明显优势，具有重要的应用前景。本项目已在AIChE J.、Ind. Eng. Chem. Res.、Chem. Eng. J.、Sep. Purif. Technol.等国内外化工类权威期刊上发表论文8篇（SCI收录7篇）；新申请相关中国发明专利2项（授权1项）；培养博士研究生1名，硕士研究生4名。