磷烯晶界结构稳定性、特征拉曼光谱以及电子性质的第一性原理研究

Phosphorene has attracted considerable attention since its successful fabrication in 2014 because of its suitable energy gap, characteristic puckered structure and anisotropic electronic properties and arouses lots of experimental and theoretical investigations, which is expected to a hot topic in low-dimensional nanomaterials. During the preparation process of phosphorene, defects are inevitably generated and can strongly influence its carrier mobility and mechanical properties. Therefore, understanding the structures and properties of grain boundaries in phosphorene is significant for its potential applications in nanoelectronics. However, the comprehensive study on the structures、stabilities、characteristic Raman spectra and electronic properties of grain boundaries in phosphorene is scarce. This project is proposed to investigate the structures and properties of grain boundaries in phosphorene by using first-principles calculations. The main research contents are listed below: 1) discovering possible structures of grain boundaries in phosphorene and the relationship between stabilities and their misorientation angles; 2) discussing the effects of grain boundaries on the mechanical and vibrational properties of phosphorene, investigating their characteristic Raman spectra, which could be used to identify them in future experiments.; 3) investigating the effects of grain boundaries on the band gap and carrier mobility; 4) studying the structures, stabilities and electronic properties of grain boundaries under coexistence of phosphorene allotropes and discussing the possible applications of the heterostructures.

磷烯自2014年在实验上被成功制备以来，由于其合适的带隙、独特的皱褶结构以及各向异性的电子性质吸引了大量的实验和理论研究，有望成为下一个低维体系纳米材料的研究热点。在磷烯制备过程中不可避免地会引入晶界并对其载流子迁移率、机械性质等产生重大影响，因而研究其晶界结构和性质对于磷烯在纳米电子学中的潜在应用有重要意义，而目前理论上对于磷烯中的晶界结构和稳定性、特征拉曼光谱以及电子性质还缺乏系统的研究。本项目拟采用第一性原理方法研究磷烯中晶界的结构和性质，主要研究内容包括：1）单层黑磷中可能的晶界结构与稳定性，以及与位错角的关系；2）晶界对于磷烯力学和振动性质的影响，探讨它们的特征Raman谱，为实验上观测和鉴别它们提供可靠的判据；3）晶界对于磷烯带隙、载流子迁移率的影响；4）连接不同磷烯相的晶界的可能结构、稳定性和电学性质，探讨其组成的磷烯异质结构的可能应用。

磷烯由于其合适的带隙以及各向异性的电子性质吸引了大量的关注，在磷烯制备过程中不可避免地会引入晶界并对其载流子迁移率、机械性质等产生重大影响，针对此问题，本项目采用第一性原理方法研究了黑磷中晶界的结构和性质，主要研究内容包括：1）对称型黑磷晶界结构的构造；2）特殊晶界结构的性质分析；3）黑磷边界性质的研究；4）其他类黑磷材料的结构与性质研究。通过研究取得的主要进展包括：1）构造了对称型的晶界，初步得到晶界稳定性与位错角的关系。2）构造了5|8|5线缺陷晶界和连接armchair与zigzag晶向的5|7特殊晶界，得到5|8|5晶界对黑磷电子结构与磁性的影响。3）通过研究黑磷纳米带边界性质发现在黑磷armchair边纳米带中可以通过外加垂直电场可以实现基于电子极化的平面内铁电性，研究结果发表在Nano Lett. 16, 8015−8020（2016）。4）通过研究其他类黑磷结构的层状材料，发现第四主族单硫化物MX两种新的相结构并且都具有较高的压电系数，研究结果发表在Phys. Chem. Chem. Phys. 18, 32514（2016）；发现单层InSe在外加应变下带隙会发生直接带隙到间接带隙的转变，并且在一定的应变下还会发生由非中心反演对称半导体转变为具有中心反演对称的金属的相变，研究结果发表在Phys. Chem. Chem. Phys. 19, 21722（2017）；发现层状SnP3具有高载流子迁移率和光学吸收性，研究结果发表在Chinese Journal of Chemical Physics 32 (3), 327（2019）。