高活性Ag2O半导体的制备及活性面/高指数面共催化的研究

The semiconductor’s photocatalysis is conducted in the crystal surface, the surface activity of the catalyst is very important. However, the reactive facets grow rapidly in the process of the crystal growth, so the laws of nature makes the unreactive facets with low energy occupied main surface area of crystal. Therefore, improving the surface activity of crystalline catalyst will become one of the key scientific problems of catalyst semiconductor. This project regards Ag2O as the research object. In the process of crystal growth, we reduce the activity of the {100} facets’ growth rate by adding different complexing agent, and prevent these facets from reducing or disappearing because of fast growth. In that case, the ratio of {100} facets in Ag2O crystal surface will be improved immensely and the regulation of the facets growth in the process of crystal growth will be studied. In addition, the project will also explore selective etching of the unreactive facets through the special chemical environment, in order to keeping the {100} facets stable, etching of the unreactive facets selectively and making the strong high index facets with higher activity exposed. This study will implement the combination of reactive facets and high-index facets to catalyze together, and provide a new experimental method and theoretical basis for the reactive catalyst research.

半导体光催化反应是在晶体表面进行的，催化剂的表面活性至关重要。然而，晶体生长过程中，活性面生长较快，这一自然规律就使得能量较低的非活性面占据了晶体的主要表面积。因此，提高催化剂晶体的表面活性就成为半导体光催化的关键科学问题之一。本项目以Ag2O为研究对象，在晶体生长过程中通过添加不同的络合剂来降低活性{100}面的生长速度，避免其因生长过快而相对减少或消失，从而提高{100}面在Ag2O晶体表面上所占的比例，并研究晶体生长过程中晶面生长的调控规律；另外，项目还将探索非活性面的选择性蚀刻，即通过特定的化学环境，使{100}活性面能够保持稳定，选择性腐蚀“无用”的非活性晶面，使其内部活性较强的高指数晶面外露，并研究晶面选择性腐蚀的蚀刻规律。本研究将实现晶体活性晶面-高指数晶面的强强联合，共同催化，为高活性半导体催化剂的研发提供新的实验方法和理论依据。

利用太阳能催化降解污染物达到环境净化的思想已被肯定，光催化已经发展成为一个理想的绿色技术。在这项技术中，关键步骤是制备反应活性高、稳定性强的光催化剂。常用作催化剂的微纳米晶体材料又具有各向异性，不同晶面上的原子排布、成键方式、缺陷类型等都不尽相同，从而导致同一种催化剂不同晶面间催化性能的差异。. 为降低表面能，晶体表面一般都是由非活性低能晶面构成，活性较差。本项目通过引入络合剂，来降低高活性晶面的生长速率，避免其因生长过快而相对减少或消失,提高活性面在整个晶体表面所占的比例，制备活性面暴露比例较高的半导体晶体。同时可以对不同晶面进行选择性腐蚀，不同晶面的取舍可以根据需求人为操控。从而暴露出更多活性较强的高指数晶面，实现晶体活性面-高指数晶面的强强联合、共同催化，更大限度的提高了半导体光催化剂的活性。进一步结合晶体学表面知识，分析不同阶段晶面生长和腐蚀的作用机制。并对上述研究内容及结果进行归纳，将实验分析方法推广到其它高效半导体催化剂的制备上，以ZnO、Ag2O、TiO2及NiO等为代表，基本形成体系。. 本项目对半导体催化剂的晶体活性面控制生长、特定晶面定向腐蚀及光催化机制的研究具有一定的指导意义，对高活性氧化物半导体的研发提供了实验方法和理论依据。另外，培养硕士研究生3名，发表SCI论文22篇，申请国家发明专利2项。