针对均相催化剂难回收和非均相催化剂活性降低的问题,为实现氟两相、温控相分离、有机液/液温控两相、离子液体/水温控两相、离子液体/有机温控两相等催化体系的优势互补,从回收性、普适性、成本、使用便捷性等方面综合考虑,设计并合成一类离子液体负载金属配合物催化剂。这类催化剂用于有机溶剂、水和离子液体/有机温控两相中,形成"高温均相反应、低温两相分离"的温控相分离和离子液体/有机温控两相催化反应-分离耦合体系。在反应结束后,催化剂可以经过冷却和简单倾析和产物分离,回收的催化剂或含催化剂的体系可重复使用并保持催化活性无明显变化。将以缩合反应为模版,考察这种温控离子液体负载催化剂的活性和回收性质,并考察其普适性。另外还将从聚乙二醇的聚合度、配体的极性和空间体积大小等因素考察配体功能化离子液体的结构与温控性质之间的关系和规律,为适应不同极性反应体系的温控离子液体负载催化剂的设计提供思路和理论指导。
针对均相催化剂难回收和非均相催化剂活性降低的问题,设计并合成了17种酸、碱和配体功能化离子液体催化剂,研究了其与不同溶剂之间的溶解关系,获得了相应的温控两相相图,热分析表明这些离子液体都具有很高的热稳定性。这类催化剂可与有机溶剂或反应物形成"高温均相反应、低温两相分离"的温控两相催化反应体系。将这些催化剂用于酯化反应、缩醛化反应、还原反应、多组分缩合反应以及钯或铜催化的Heck反应、Ullmann缩合反应、Suzuki–Miyaura偶联反应、胺解反应等12种单元反应中,获得了优良的结果。在反应结束后,催化剂可以经过冷却和简单倾析和产物分离,回收的催化剂或含催化剂的体系可重复使用并保持催化活性无明显变化。从聚乙二醇链的聚合度、配体的极性和空间体积大小等因素综合考察配体功能化离子液体的结构与温控性质之间的关系和规律,发现离子液体的温控两相性质可根据功能化基团的性质通过调整链长来调节其两相性质。.研究结果发现了14篇研究论文,其中SCI收录13篇,EI收录1篇,封面论文2篇,被ChemInform评论4篇;培养了博士研究3名、硕士研究生1名。
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数据更新时间:2023-05-31
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