具有模量匹配和抗菌性能的牙种植体纳米复合材料体系构建及骨整合机理研究

To solve the clinic failure problem of dental implants caused by inflamation and modulus mismatch between titanium and surrounding bone tissue, a new composite system composed of functionalized polyarylether and antibacterial apatite nanocrystals will be designed and prepared in this project for dental implant, which has a modulus matching to bone, long-lasting antibacterial property, and good bone-bonding bioactivity, and relationship between bone integration and surface composition or micro-/nano- structure, to provide theoretical guidance and experimental data for the optimal design of novel and high performance dental implant.

针对口腔临床因炎症发生和钛基牙种植体与周围骨组织界面模量失配而导致的种植失败等问题，本项目拟通过分子结构设计，合成一种带功能性基团的高性能聚芳醚树脂，并复合带有抗菌成分、具有骨键合活性的纳米磷灰石晶体，研制出弹性模量与人体颌骨组织相匹配、具有持续抗菌能力及良好骨键合生物活性的新型纳米复合牙种植体材料。研究应力传导特性，探索种植体表面成分组配及微纳多尺度表界面结构与骨整合的关联性，揭示该种植体材料与颌骨间生物力学相容机制，为新型高性能牙种植体组分、结构及功能的优化设计提供理论指导和实验依据。

牙种植体所处环境力学性能复杂，且细菌种类繁多，完成具有模量匹配和抗菌性能的牙种植体纳米复合体系的构建及骨整合机理的研究具有重要意义。以热塑性高性能工程塑料聚芳醚（PES）为基础，设计合成了新型含膦含氟PAE。兼顾到它们在力学性能、化学稳定性及生物相容性方面都有着优良的表现，设计、合成了PES-HA和PAE-HA复合材料，探索了其成型方法，并完成了复合材料力学性能和生物学性能评价。通过纳米压痕仪在连续刚度模式下，直接对不同HA含量的PES-HA复合片的弹性模量进行测试，测得弹性模量在3.4-13.5GPa之间，达到了人骨的弹性模量范围。在体外细胞实验中，PES对细胞无毒副作用，而PES-40%HA能使细胞快速黏附，并促进细胞的增殖和分化，表现出较高的生物活性。.选用聚芳醚树脂中的聚醚醚酮（PEEK）作为研究基体，探究了季铵盐赋予材料针对革兰氏阴性细菌和革兰氏阳性细菌的抗菌性能，结果表明季铵盐改性PEEK对金黄色葡萄球菌的抑菌率约为99.99%，对大肠杆菌的抑菌率约为50%；该研究针对氧化石墨烯（GO）对PEEK基体的增强效果进行探究，其弹性模量与人体骨组织相匹配，含不同比例GO样品的压缩弹性模量在2.2~2.5 GPa范围内，接近天然松质骨；当GO含量从0增加至5.0 %时，样品的断裂伸长率先上升后下降，当GO的质量百分比为0.5 %时达到最大，比纯PEEK增加了86.32 %，其断裂吸收能相比纯PEEK增加了127.20 %。.在研究逐渐深入过程中对材料体系不断修正和完善，采用石墨烯（G）对PEEK基体进行物理改性使其机械性能得到增强，然后采用电泳技术在材料表面涂覆兼具生物活性和抗菌性能的羟基磷灰石涂层，该涂层不仅能促进新生骨生长，而且结合G的光热转换作用可弥补季铵盐对大肠杆菌抑菌能力不足的缺陷，实现对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的彻底根除；此外，材料的光热效应可显著抑制裸鼠皮下肿瘤的生长。该材料不仅改善了PEEK的生物惰性，还赋予材料抗菌性能，使之能更好地适应口腔复杂的力学环境和细菌环境，结合材料优异的光热转换性能，可极大拓展PEEK基材料的功能性及应用范围。