过渡金属合金硫族化合物MoaW1-aX2 (X=S, Se, Te)的可控制备及电输运性能研究

In recent years, monolayer transition metal dichalcogenides (TMDs) (such as MoS2, WS2, WSe2, NbS2, WTe2, etc.) attracted much attentions for their semiconductor or superconducting properties, and have been widely used in optoelectronics, energy, advanced engineering fields. Due to the diversity of chemical composition and structures, TMDs exhibit abundant electrical properties in terms of band structure (metallicity and insulation) and the topological phases. Compared with traditional binary TMDs, alloys show a wide band regulation . This project intends to synthesize a series of large-scale, high crystallinity, low defect single-layer TMD alloy MoaW1-aX2 (X = S, Se, Te) by a confined chemical vapor deposition method with the assistance of molten-salt-assist, and adjusting the experimental conditions to realize controllable band structure in alloy and investigate on the growth mechanism. The physical properties of the prepared materials, such as low-temperature transport property, were investigated to set up a relation between the crystal structure and physical properties, which provide the theory and technique support for application of the TMDs.

近年来，单层过渡金属硫族化合物（如MoS2，WS2，WSe2，NbS2，WTe2等）被研究发现具有半导体或超导性质，可应用于光电子、能源、先进工程等领域，引起了广大研究者的兴趣。由于过渡金属硫化物的化学组成和结构相的多样性，使得其从能带结构特点(金属性和绝缘性)以及拓扑相的出现方面都表现出了丰富的电学特性。相比传统的二元过渡金属硫族化合物材料，合金材料具有宽光谱范围的能带调控。本项目拟通过限域化学气相沉积法，运用盐辅助生长调节实验条件，合成一系列大尺寸、高结晶性、结构缺陷少的单层过渡金属合金硫族化合物MoaW1-aX2 (X=S,Se,Te)，实现对合金材料能带结构的可连续调控并解释合金材料的生长机理。并探索所制备材料的低温电输运等物理性质，建立材料结构与物理性质之间的关系，为推动二维材料的应用研究提供理论支持。

合金体系由于不同的组合表现出更加多样化的性质，而三元或多元的过渡金属合金硫族化合物，因为其能带结构的可调控性，在应用方面具有巨大的潜力. 同时，高效、柔性、可穿戴及便携化是电子器件的发展趋势，高性能柔性材料已成为当前柔性电子器件的研究热点之一，而二维过渡金属硫族化合物合金及其异质结构因为其独特的物理性能得到了广泛的关注。本项目采用限域气相化学沉积法，通过对初始源材料，载气流量，反应温度等实验参数，在SiO2/Si基底上可控生长大尺寸、结晶性高的钼钨合金，尺寸最大可以达到厘米级。1.对于硫化钼钨合金，通过对温度等实验参数的调节以及各种结构的表征，我们可以可控的在800摄氏度得到MoS2/WS2异质结构，在750摄氏度得到钼钨合金MoaW1-aS2；对于硒化钼钨合金，在750摄氏度下可以得到均匀且结晶性良好的钼钨合金MoaW1-aSe2；对于碲化钼钨合金，在800摄氏度下可以得到均匀且结晶性良好的钼钨合金Mo0.9W0.1Te2。2. 制备MoxW1-xTeaS2-a合金，通过S和Te比例的调控，实现合金2H-1T的相转变以及半导体到金属性的转变。3.设计合成MoxV1-xS2二维合金，通过二次谐波测量发现原位V取代Mo位导致晶格结构的反转对称性破缺，推动了基于二维材料的非线性光学器件的发展。在后续的研究工作中，我们可以进一步的调控合金材料能带结构，推进过渡金属硫族化合物材料在柔性电子器件的应用。