过渡金属二硫族化合物TaX2(X=S,Se)的局域原子结构与电子结构研究

Layered transition metal dichalcogenides (TMD) have rich physical properties. Some of them usually have charge density wave (CDW) and superconductivity. The above properties are sensitive to the chemical elements, doping, and external pressure. Undoubtedly, the macroscopical properties are related to the micro-structure. So it’s important to study the relationship between them in experiments and theory. In this project, we plan to grow the typical TaX2 (X=S, Se) single crystals by chemical vapor transport. We will study the local atom and electron structures by using X-ray absorption spectrum (XAS) technique. By comparing the transport property we investigate the effects of the doping, defect, and atomic order on the charge density wave and superconductivity. We also explain the experimental X-ray absorption spectrum based on the first-principle theory and multi-scattering theory, in order to deeply understand the relationship between the local atom structure and the macroscopical transport property. Our study can give further understanding of the physical origins of CDW and superconductivity and also help to tune the TMD materials effectively in experiments.

二维层状的过渡金属二硫族化合物呈现出丰富的物理性质，其中许多材料具有电荷密度波和超导电性。该类化合物的性质对材料的化学组分、掺杂以及外压力等比较敏感。毫无疑问，宏观性质的变化是与材料的微观结构密切关联的。从实验和理论上弄清楚这种关联性对解释电荷密度波和超导的微观物理起源具有重要意义。本项目拟通过化学气相输运方法生长一类典型的TaX2 (X=S, Se)母体及其各种掺杂的单晶材料，利用X射线吸收光谱技术研究材料的局域原子结构与电子结构；通过与宏观电输运性质进行比较，探讨掺杂、缺陷、原子有序度等对电荷密度波和超导电性的调控规律性。我们将结合第一性原理与电子多重散射理论对X射线吸收谱进行解释，深入理解局域原子结构和电子结构与宏观性质的内在关联。本项目的研究能够为进一步揭示出过渡金属二硫族化合物的电荷密度波与超导电性的物理起源提供基础，同时也能为实验上有效调控此类材料提供一定的参考。

过渡金属二硫族化合物MX2是一类典型的层状材料，且表现出丰富的物理性质，其中包括长程量子序现象如电荷密度波。该类化合物的性质对材料的化学成分、掺杂及压力等比较敏感，因此弄清楚其微结构与电荷密度波的关联性非常有必要。本项目通过化学气相输运方法生长一系列TaS2和TaSe2以及掺杂的单晶样品，研究材料的晶体结构、电输运性质以及通过X射线吸收谱研究局域原子和电子结构，同时结合第一性原理计算深入分析材料微结构与宏观物理性质的内在关联性，澄清电荷密度波的微观物理起源。我们首先对1T和2H相母体材料的电荷密度波特征进行了研究，结果表明电阻在电荷密度波相转变时表现出不一样的行为是由于能隙部分打开的原因，并提出了两种结构的材料中电荷密度波都来源于强的电声子耦合效应。我们的研究还发现Ta位掺杂Ti可有效抑制1T-TaS2的电荷密度波，但在1/13掺杂量时出现了异常的电阻上翘行为，我们采用Ti占据位置和增强的轨道序的物理图像解释了这一反常现象。此外，我们还通过X射线吸收谱测量和理论计算确定了TaSSe和TaSeTe的X位置原子分别是有序和无序占据的，这一结论能够合理解释TaSSe和TaSeTe低温下不同的电输运行为。上述相关研究结果已发表学术论文1篇，其它结果正在整理和投稿中。通过本项目研究的开展，可以更加深入理解过渡金属二硫族化合物的局域原子结构与宏观电输运性质的内在联系，为进一步揭示电荷密度波和超导的关联性提供基础，同时也能为实验上有效调控此类材料提供一定的参考。