LaAlO3/SrTiO3和NdGaO3/SrTiO3氧化物异质界面二维电子气导电物理机制研究

In recent years, it was found in insulating oxide heterostructure interface, e.g. LaTiO3/SrTiO3 and LaAlO3/SrTiO3, that the material is conducting in the interface region. The finding of this so-called two-dimensional electron gas enthusiates the wide research of insulator-metal transition, interface conducting and related novel physical phenomena and mechanisms in insulating oxide heterostructure both in academia and industry. By now, the mechanism of two-dimensional electron gas in oxide heterostructure is still in controversy and it was well accepted that the mechanism is closely related to the composition and structure of the interface. In this proposal, we plan to investigate the atomic and electronic structure of representative oxide heterostructure interface by combining the advanced aberration-corrected transmission electron microscopy and in-situ electron microscopy. Based on these results, different mechanisms and model explaining the formation of two-dimensional electron gas are also discussed.

近年来，人们在LaTiO3/SrTiO3和LaAlO3/SrTiO3等绝缘体氧化物异质界面体系中发现界面导电，也即二维电子气现象，这激发了学术界和工业界对绝缘体氧化物异质界面的绝缘-金属转变、导电等一系列新奇物理现象及机制的研究热潮。目前，学术界对界面处二维电子气产生的物理机制仍存在各种争议，且其产生机制与界面的具体成分和结构有关。本项目申请计划采用先进像差校正电子显微镜技术以及原位电子显微技术对典型氧化物异质界面的原子和电子结构进行研究，并阐明不同物理机制对异质界面处二维电子气的影响。

近年来，人们在LaAlO3/SrTiO3等绝缘体氧化物异质界面体系中发现了界面二维电子气导电现象，该发现大大地激发了学术界和工业界对绝缘体氧化物异质界面的绝缘-金属转变、导电、铁磁以及超导等一系列新奇物理现象及机制的研究热潮。目前，学术界对绝缘体氧化物异质界面二维电子气产生的物理机制仍存在着各种争议。因此，深入理解氧化物异质界面二维电子气的物理机理，对氧化物异质界面新奇物理现象的研究具有十分重要的意义。. 在本基金支持下，我们对LaAlO3/SrTiO3和NdGaO3/SrTiO3这两种二维电子气体系进行了深入的实验和理论研究。通过像差校正扫描透射电子显微学和电子全息表征方法，我们表征了LaAlO3/SrTiO3和NdGaO3/SrTiO3氧化物异质界面的原子结构以及内建电场，结果表明LaAlO3/SrTiO3异质界面中存在着类似于铁电极化的位移畸变结构，该极化畸变随着LaAlO3薄膜的厚度的增加而减小。根据极化灾难模型，该类铁电极化位移畸变来源于异质界面内部的电场。但通过电子全息的表征发现该内建电场实际上非常的小，无法通过极化灾难模型得到合理地解释。另外通过对NdGaO3/SrTiO3异质界面的表征，我们发现NdGaO3中基本不存在类似于铁电极化的位移畸变，该发现无法简单地通过极化灾难模型得到合理地解释。. 为了理解异质界面中类铁电极化位移畸变与二维电子气之间的联系，我们通过第一性原理以及束缚电位移场等理论方法计算了LaAlO3和SrTiO3在不同电位移场束缚下的极化和电场响应，从而得到与电位移场和电场依赖的介电常数。计算得到电位移场和电场依赖的LaAlO3和SrTiO3的介电常数表明LaAlO3可以看成是一种简单的介电材料，而SrTiO3的介电常数与电位移场以及电场之间存在很强的依赖关系，在强电场下表现为非线性介电响应。基于上述结构表征及理论计算结果，我们类比了金属氧化物半导体异质结理论模型，提出了一个基于朗道理论的新模型以解释氧化物异质结二维电子气的物理起源。通过该新模型的理论计算，我们很好地重现了实验上测量得到的类铁电位移极化畸变现象，并且很好地解释了实验上观测到的一系列物理现象，如极弱的内建电场（~0.02-0.03 伏特/埃）和绝缘-金属转变厚度下Ti3+金属态的产生等，对于理解二维电子气的物理起源具有十分重要的指导意义。